论文部分内容阅读
基于自旋极化的第一性原理计算,我们研究了二维材料（硅烯、锗烯和Al-Ge合金锗烯）在支撑衬底上的结构模型以及界面效应对二维材料生长制备的影响。首先,我们研究了硅烯在不同金属衬底上的结构以及界面相互作用对二维Si材料生长制备的影响。基于能量的稳定性分析,SRT7-1T是Cu、Pt和Ir金属衬底上最稳定的硅烯构型。然而,SRT7硅烯构型在Au、Ag和Al金属衬底上的稳定性很差,能量比其基态结构至少低0.12 eV/atom。Au（111）衬底上硅烯的基态结构为SRT13-1T。在Ag（111）和Al（111）衬底上,最稳定的硅烯构型均为BHS-6T,其低位异构体（Ag:SRT12-2T、SRT13-1T和Al:SRT13-4T、SRT12-3T）的稳定性相比于BHS-6T仅小于19 meV/atom。因此,在控制良好的实验条件下,它们在实验中被制造出来的概率大致是相等的。另外,计算和讨论了硅烯/金属衬底系统的键长和键能、差分电荷密度以及剥离能。我们发现二维Si材料与Pt和Ir金属衬底具有很强的相互作用。其次,我们研究了锗烯在支撑衬底（金属和合金衬底）上的结构以及近表面合金效应对二维Ge材料生长制备的影响。HL为Cu、Au、Pt、Ir和Al金属衬底上最稳定的锗烯构型,并且HL的稳定性比其低位异构体至少高40 meV/atom,从某种意义上讲,这些金属衬底抑制了带有褶皱锗烯结构（例如BHS、TRP、SRT7和SRT19）的生长。然而,Ag（111）衬底上的情况则相反,HL的稳定性比基态结构SRT19-1T低103 meV/atom。表面合金化使得锗烯结构模型的能量序列发生了改变。BHS-2T、BHS-1T、HL和BHS-1H分别为Cu2Ge,Ag2Ge、Au2Ge、Ir2Ge和Al2Ge合金衬底上最稳定的锗烯构型。除Ir2Ge合金衬底外,表面合金化促进了带有褶皱的锗烯结构的生长,使它们在能量上更具有优势。近表面合金化降低了金属（111）面的表面活性,弱化了二维锗烯结构与支撑衬底之间的相互作用,为二维锗烯材料脱离支撑衬底提供了可能。最后,我们研究了Al（111）衬底和Al2Ge合金衬底上锗烯合金化过程中的界面效应。在低浓度掺杂范围内,带有褶皱的锗烯超晶格可以被合金化,但单原子层厚的蜂窝状和Kagome晶格将保持未掺杂状态。除Al2Ge合金衬底上的SRT7纯锗烯外,Al（111）和Al2Ge表面合金衬底上纯锗烯和合金锗烯最稳定的BHS、TRP和SRT7结构均可以再现实验上研究的扫描隧道显微镜图像。对于Al-Ge合金片层,Al（111）衬底上相对稳定的合金结构为Al3Ge5 BHS-2T、Al3Ge5 TRP-2T和Al3Ge3 SRT7-1T,而在Al2Ge表面合金上相对稳定的合金结构为Al4Ge4 BHS-1T、Al3Ge5 TRP-2T和Al27Ge277 SRT7-（3×3）-9T。另外,Al3Ge5 BHS-2T和Al4Ge4 BHS-1T分别为Al（111）衬底和Al2Ge合金衬底上最稳定的合金结构。合金结构之间没有结构转变,同实验上未掺杂锗烯的BHS-2T和BHS-1H结构转变报导对比,说明实验条件对选择性生长纯锗烯或者合金锗烯有重要影响。同时,精准控制的实验条件和过程也可能生长合成理论上的最低能量结构—吸附在Al（111）衬底上的蜂窝状单原子层结构。详细的理论和实验合作研究仍需要科学界进一步展开,推动二维材料生长制备的廉价支撑衬底物质探索。