己二酸加氢合成1,6-己二醇负载型过渡金属催化剂的制备与应用研究

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随着人们对环境保护和健康意识的增强,近年来社会对环保型材料和涂料的的需求增长迅速。1,6-己二醇(HDOL)作为绿色环保型(水溶)化工原料,具有广阔的市场前景。本文通过合成三种以Ru为主催化剂、过渡金属为助催化剂的负载型催化剂,实现了己二酸(AA)一步法加氢合成1,6-己二醇的高选择性和高产率。论文的主要内容如下:1.非晶态RuCoP催化剂的制备及己二酸加氢合成1,6-己二醇应用性能研究利用共沉淀法制备非晶态RuCoP催化剂,并对催化剂组成和反应工艺条件进行了优化。探索己二酸一步法加氢合成HDOL反应的最佳工艺条件,如反应温度、反应压力、最佳催化剂组成、不同过渡金属的催化效果、催化剂结晶度等对1,6-己二醇收率的影响进行了研究,并对催化剂的循环使用性能进行了探索。实验结果表明,当反应压力为6.5MPa、温度为220℃时,1,6-己二醇的选择性和收率分别达到85%和64%。2.Ru/CoB/Cu2O催化剂的制备及己二酸加氢合成1,6-己二醇应用性能研究制备了Ru/CoB/Cu2O催化剂并对催化剂进行表征,对催化剂组成和反应工艺条件进行了优化。实验结果表明,Ru/CoB/Cu2O催化剂在己二酸催化加氢过程中具有较高活性,对目的产物1,6-己二醇具有良好的选择性。优化的催化剂4wt%Ru10 wt%CoB/Cu2O催化剂可使己二酸的总转化率达80%左右,选择性可达68%,且具有较好的循环使用性能。3.RuMoB/γ-Al2O3催化剂的制备及己二酸加氢合成1,6-己二醇应用性能研究利用Ru-Mo电子效应构建了RuMoB/γ-Al2O3催化剂,并对催化剂进行了表征,对催化剂组成和反应工艺条件进行优化。实验结果表明,该催化剂对己二酸的转化率为80%,最高的目的产物选择性为75%。催化剂在循环使用4次以后,1,6-己二醇产率约为70%,相对前期产率的迅速衰减有较高的提升。
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