【摘 要】
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本文开展了环境友好的不同结构钛基微纳米吸附剂制备及其对水中重金属离子的吸附研究。一是采用牺牲模板法制备了具有介孔壳结构的中空TiO2纳米微球,并采用3-氨基丙基三乙氧基硅烷（APTES）改性介孔壳结构中空TiO2纳米微球;二是通过水热法制备了不同尺寸和形貌的微米级Ca TiO3颗粒,研究了有机修饰剂（聚乙二醇、十六烷基三甲基溴化铵、柠檬酸三钠）对CaTiO3颗粒结构、形貌的影响;三是采用水热法制备
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本文开展了环境友好的不同结构钛基微纳米吸附剂制备及其对水中重金属离子的吸附研究。一是采用牺牲模板法制备了具有介孔壳结构的中空TiO2纳米微球,并采用3-氨基丙基三乙氧基硅烷（APTES）改性介孔壳结构中空TiO2纳米微球;二是通过水热法制备了不同尺寸和形貌的微米级Ca TiO3颗粒,研究了有机修饰剂（聚乙二醇、十六烷基三甲基溴化铵、柠檬酸三钠）对CaTiO3颗粒结构、形貌的影响;三是采用水热法制备了层状结构的钛酸盐纳米晶须;四是采用煅烧法制备了六钛酸钾纳米晶须。研究了钛基微纳米材料结构与制备条件的关系。同时研究了该系列钛基微纳米材料对Cd（II）、Pb（II）、Cu（II）、Cr（III）和Cr（VI）的吸附特性,揭示了钛基吸附剂结构与吸附性能的构效关系。本论文所取得的研究成果总结如下:以甲基丙烯酸/苯乙烯胶乳为模板,通过牺牲模板法制备了由锐钛矿型TiO2纳米颗粒构成的介孔壳结构中空TiO2纳米微球。采用3-氨基丙基三乙氧基硅烷（APTES）为改性剂,通过Ti-O-Si的键合作用改性介孔壳结构中空TiO2纳米微球。根据Langmuir吸附等温线,APTES改性的中空TiO2纳米微球对Cu（II）、Cd（II）和Pb（II）离子的最大吸附容量分别是未改性的TiO2纳米微球的12.7、17.5和1.8倍。当APTES改性的介孔壳结构中空TiO2纳米微球吸附Cr（VI）时,Cr（VI）的强氧化能力减弱了其吸附性能。以CaCl2和异丙醇钛（IV）为原料,在120℃和140℃的水热温度下,主要生成Ca TiO3纳米颗粒;而在180℃的水热温度下,主要生成长方体的Ca TiO3微米级颗粒。水热合成过程中,添加聚乙二醇有助于形成小尺寸的Ca TiO3纳米颗粒;添加十六烷基三甲基溴化铵和柠檬酸三钠能够诱导生成长方体的Ca TiO3微米级颗粒。微米级Ca TiO3粉末对Cd（II）、Pb（II）和Cu（II）离子的吸附符合拟二级吸附动力学模型;Langmuir吸附等温线很好的拟合了这些重金属离子的平衡吸附数据;吸附过程属于自发和吸热过程。水热法制备的Ca TiO3粉体对Cd（II）(82.6 mg·g-1)和Pb（II）(261.8 mg·g-1)离子的吸附容量高于文献报道的固相煅烧法制备的多孔Ca TiO3粉体的吸附容量。以工业偏钛酸和氢氧化钾为原料,采用水热法制备了层状结构钛酸盐纳米晶须。当氢氧化钾的浓度在6-12 mol·L-1的范围内时,生成的钛酸盐晶须是由层状结构的纳米带结合而成,钛酸盐晶须的分子式为H2-xKxTi3O7·n H2O（x=0.6,n=3.8-4.0）。经盐酸处理后,由于质子置换了钾离子,钾的含量和层间距均减小。钛酸盐晶须对Cu（II）、Pb（II）、Cr（III）离子的吸附遵循拟二级吸附动力学模型,Langmuir吸附等温线很好地拟合了Cu（II）和Pb（II）离子的吸附平衡数据,Freundlich吸附等温线较好的拟合了Cr（III）离子的吸附平衡数据。根据Langmuir吸附等温线拟合结果,钛酸盐纳米晶须对Cu（II）,Pb（II）和Cr（III）离子的最大吸附容量分别为143.9,384.6和190.8 mg·g-1。以偏钛酸为钛源,碳酸钾为钾源,在碳酸钾与钛摩尔比为1:3.5,采用烧结法（1150℃）制备了平均直径和平均长度分别为440 nm和6.64μm的六钛酸钾纳米晶须。Cu（II）、Pb（II）和Cr（Ⅲ）金属离子在六钛酸钾晶须上的吸附符合拟二级吸附动力学模型,Langmuir吸附等温线很好地拟合了平衡吸附数据,表明该类金属离子的吸附属于单分子层吸附。Cu（II）、Pb（II）和Cr（Ⅲ）金属离子在六钛酸钾上的吸附容量分别为9.9,19.4和8.5 mg·g-1。
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