【摘 要】
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双酚类化合物（双酚A、双酚AF、双酚S等）是一类人工合成的化学原料,广泛用于工业制造日用品。近年来,该类化合物在水环境中频繁检测出。因其具有雌激素活性,属于内分泌干扰素,可危害人体健康。由于双酚污染物具有难生物降解的特性,且常规水处理工艺对其去除能力有限,已引起广泛关注。由于基于硫酸根自由基的高级氧化技术对难降解污染物展现出优越的降解性能,为双酚污染物的去除提供了新的途径。本研究通过采用还原剂EG
【基金项目】
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国家自然科学基金（51878256）
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双酚类化合物（双酚A、双酚AF、双酚S等）是一类人工合成的化学原料,广泛用于工业制造日用品。近年来,该类化合物在水环境中频繁检测出。因其具有雌激素活性,属于内分泌干扰素,可危害人体健康。由于双酚污染物具有难生物降解的特性,且常规水处理工艺对其去除能力有限,已引起广泛关注。由于基于硫酸根自由基的高级氧化技术对难降解污染物展现出优越的降解性能,为双酚污染物的去除提供了新的途径。本研究通过采用还原剂EGCG和过渡金属离子Cu（II）两种方式活化过硫酸氢盐（peroxymonosulfate,PMS）降解双酚污染物,对降解效能、影响因素、动力学和机理进行了系统的研究。本研究首先采用绿色环保的还原剂表没食子儿茶素没食子酸酯（epigallocatechin-3-gallate,EGCG）活化PMS。研究表明EGCG在酸性条件下能有效活化PMS降解双酚S（bisphenol S,BPS）,反应时间24 h内EGCG/PMS体系中BPS的去除率可达57%,而单独PMS体系中BPS的去除率仅为8%。此外,实验还探究了EGCG投加量、PMS投加量、溶解氧、溶液初始p H以及水中共存组分对BPS降解效能的影响。结果表明,实验最佳反应条件为:EGCG投加量7.5μmol/L,PMS投加量1.0 mmol/L。动力学分析结果显示EGCG/PMS体系中BPS的降解为快、慢反应两个阶段过程,两阶段均分别遵循假一级反应动力学。两阶段形成原因是EGCG和EGCG醌均可有效激活PMS,而EGCG在慢反应阶段已转化为EGCG醌。在p H为3.0–7.0条件下,EGCG能显著增强PMS体系对BPS的降解,而当p H为8.0–10.0时,EGCG反而起抑制作用,此时PMS碱活化为主要途径。通过淬灭实验和电子顺磁共振波谱（electron paramagnetic resonance,EPR）技术测定体系中活性种类主要有SO4·-、HO·和~1O2。根据液质联用（HPLC/MS）测定出的八种中间产物,由此推测在BPS降解过程中发生了自由基的羟基化、电子转移、直接氧化和C-O偶联等反应。在EGCG/PMS体系的基础上引入过渡金属铜离子,Cu（II）/EGCG/PMS体系中EGCG的存在能显著提升Cu（II）/PMS体系的降解效能。这是由于EGCG的强还原性和络合性将Cu（II）还原为Cu（I）,并形成EGCG铜离子配合物,使溶液中的Cu（I）浓度维持在稳定水平,可持续活化PMS产生自由基。反应时间15 min,Cu（II）/EGCG/PMS体系中BPA的去除率高达80%。相较于EGCG/PMS体系,降解速率大幅提升。实验还探究了Cu（II）、EGCG和PMS初始浓度及水中共存组分包括天然有机物、碱度和氯离子对BPA降解效能的影响。动力学分析结果显示Cu（II）/EGCG/PMS体系中BPA的降解遵循假一级反应动力学。此外,探究了溶液初始p H和溶解氧对BPA降解的影响以阐明Cu（I）和超氧自由基在Cu（II）/EGCG/PMS体系中的作用。采用紫外分光光度法检测了Cu（I）浓度,并提出Cu（III）可能的生成途径。通过淬灭实验和EPR测试证实了体系中SO4·-和HO·为降解BPA的主要活性物种。通过液质联用（HPLC/MS）测定出六种中间产物并推导出BPA降解路径,采用ECOSAR软件对产物毒性进行了计算。本研究选取绿茶提取物EGCG及EGCG铜离子配合物催化过硫酸氢盐,系统地研究了EGCG/PMS体系以及Cu（II）/EGCG/PMS体系对双酚污染物的降解效能和反应机理,为环境友好型还原剂EGCG催化PMS净化双酚污染水源水提供了理论依据,具有一定的应用前景。
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