【摘 要】
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目前,许多研究人员都在提倡通过降低电解质厚度、使用新型电极电解质材料和制备技术等有效措施,将固体氧化物燃料电池（SOFC）工作温度从1000℃以上降至600-800℃。这使得具有更高电子导电率,更高机械强度和更易成型的铁素体不锈钢取代了传统陶瓷材料,成为SOFC连接体的首选材料。但是,在SOFC工作温度下,铁素体不锈钢直接作为连接体使用还存在一些问题。如高温下的抗氧化性差,挥发性Cr扩散引起的“阴
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目前,许多研究人员都在提倡通过降低电解质厚度、使用新型电极电解质材料和制备技术等有效措施,将固体氧化物燃料电池（SOFC）工作温度从1000℃以上降至600-800℃。这使得具有更高电子导电率,更高机械强度和更易成型的铁素体不锈钢取代了传统陶瓷材料,成为SOFC连接体的首选材料。但是,在SOFC工作温度下,铁素体不锈钢直接作为连接体使用还存在一些问题。如高温下的抗氧化性差,挥发性Cr扩散引起的“阴极中毒”以及面比电阻增加等,这都将严重影响连接体的电性能并导致电池组性能下降。本文采用电沉积工艺,在SUS430铁素体不锈钢表面分别沉积成分与厚度合适的Ni-Co、Ni-Co-Fe和Ni-Co-Cu合金涂层,并模拟SOFC工作环境进行热转化实验。研究Ni-Co合金以及适量Fe或Cu掺杂的Ni-Co合金作为SOFC连接体防护涂层的抗氧化性和电性能,旨在获得综合性能优异的改性连接体。在高温空气氛围中,Ni-Co合金氧化形成Ni Co2O4尖晶石,部分向外扩散的Co被氧化形成Co3O4尖晶石。与此同时,部分向内扩散的Ni与基体中向外扩散的Fe反应形成Ni Fe2O4尖晶石。尖晶石层保持良好的稳定性,不仅阻止了Cr向外扩散,还将富Cr氧化层与高温空气隔绝,有效地提高样品的抗氧化性能,并抑制Cr向SOFC阴极挥发。但由于金属元素之间的互扩散作用,在基体/氧化涂层界面易形成孔洞。在Ni-Co合金涂层中加入Fe或Cu能抑制Cr向外扩散,并降低面比电阻。Fe和Cu的加入改变了Ni-Co涂层样品的表面氧化层生长机制,通过阻断Ni Fe2O4尖晶石的转化,减少了由于元素互扩散而导致的界面孔洞,提高了氧化层粘附性。界面孔洞的减少以及尖晶石氧化层的形成,有效限制了O向内扩散及Cr向外扩散。在0-1000 h氧化时间内,Ni-Co-Cu涂层样品的氧化速率小于Ni-Co涂层样品和Ni-Co-Fe涂层样品。在100-1000 h的氧化时间内,Ni-Co-Cu涂层样品的氧化增重速率为7.47×10-14g~2·cm-4·s-1,相比Ni-Co涂层样品和Ni-Co-Fe涂层样品的氧化增重速率分别降低28%和20%。这表明在Ni-Co合金中添加Cu作为SOFC金属连接体防护涂层,能够进一步提高连接体抗氧化性能。并且相比于在Ni-Co合金中添加Fe,其性能优化作用更好。在800℃的空气中氧化1000 h后,Ni-Co-Cu涂层样品面比电阻（ASR）从氧化20 h后的10.12 mΩ·cm~2增长到13.44 mΩ·cm~2。氧化40,000 h后Ni-Co-Cu涂层样品的ASR理论值仅为57.45 mΩ·cm~2,比Ni-Co涂层样品和Ni-Co-Fe涂层样品的ASR理论值下降35%和15%。这表明在Ni-Co合金中添加Cu能够极大地提高连接体电性能,并且其增强作用优于Ni-Co和Ni-Co-Fe合金涂层。
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