Au-Pt双金属/碳量子点纳米复合物的制备及其对甲醇的电化学氧化

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阳极催化剂是直接甲醇燃料电池(DMFC)非常重要的一部分,而贵金属铂(Pt)是目前常用的理想催化剂,但是由于它存在价格高、资源少及容易被毒化等缺点,限制了直接甲醇燃料电池的商业化的进程。金-铂双金属核壳(Au@Pt)结构纳米催化剂代替单纯的Pt充当阳极催化剂,一方面可以减少成本,另一方面也能提高催化活性。碳量子点(CQDs)作为一种新型的纳米级碳材料,以它特有的物理化学性质,如高光稳定性、水溶性和优良的稳定性,逐渐成为众多领域的研究热点。本文结合CQDs与Au-Pt双金属纳米颗粒的优势,制备了金@氮掺杂碳量子点(Au@N-CQDs)和金@氮掺杂碳量子点@铂(Au@N-CQDs@Pt)以及铂/氮掺杂碳量子点(Pt/N-CQDs)三种纳米复合材料,将其用于DMFC阳极催化剂。具体研究内容如下:1.两步还原法合成Au@N-CQDs@Pt的纳米复合物。首先用水热法合成N-CQDs,然后以N-CQDs为生长点,利用N-CQDs自身的还原性,以氯金酸(HAuCl4)为前驱体,在加热条件下合成Au@N-CQDs,在此过程不添加额外的还原剂和表面活性剂以及稳定剂。然后在合成的Au@N-CQDs中再加入氯铂酸(H2PtCl6)和还原剂抗坏血酸(AA),室温下反应合成Au@N-CQDs@Pt纳米复合材料。通过紫外-可见吸收光谱仪、透射电子显微镜、X射线衍射和X光电子能谱等表征手段对合成的化合物进行表征。由于合成的材料具有独特的核壳结构以及N-CQDs和Au、Pt两种金属元素的协同催化作用,Au@N-CQDs@Pt对甲醇催化氧化表现出优异的催化性能。结果表明:AA还原时间为45min时获得的催化剂催化效果最好,并且具有最大的电化学活性表面积和最好的稳定性,其催化活性是普通商业Pt/C的3.7倍。2.以前一个实验为基础,在N-CQDs存在的条件下,我们用硼氢化钠(NaBH4)还原H2PtCl6制备了Pt/N-CQDs的复合物。然后将Pt/N-CQDs与合成的Au@N-CQDs两种纳米粒子混合超声,形成Au@N-CQDs-Pt/N-CQDs纳米复合物。通过透射电子显微镜、X射线衍射和X光电子能谱等表征手段对形成的复合物进行表征。使用循环伏安法考察合成材料的电化学活性,发现该材料对甲醇的电催化氧化具有良好的催化活性。结果表明,Au@N-CQDs-Pt/N-CQDs纳米复合物对甲醇的催化效果是纯Pt/N-CQDs的2.26倍。说明加入Au@N-CQDs可以明显提高Pt/N-CQDs对甲醇的催化活性。
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