中空纤维担载MCM-48介孔氧化硅膜的制备与结构研究

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本论文采用二次生长法在α-Al2O3中空纤维上制备了一层MCM-48介孔氧化硅膜,并对膜结构与性能进行了表征。以正硅酸乙酯(TEOS)为硅源,十六烷基三甲基溴化胺(CTAB)为模板剂,经水热合成路线制备了MCM-48介孔氧化硅粉体。采用XRD、SEM、粒径分析等测试手段对不同物料比所合成的MCM-48介孔氧化硅粉体进行分析,筛选出晶种。采用TG-DTA、FT-IR、XRD、SEM、HRTEM、等温氮气吸附-脱附等测试手段对晶种进行结构、组成、微观形貌分析。XRD和HRTEM分析结果证实所合成的材料为具有完整的三维立方相结构的MCM-48型介孔材料,空间群为Ia(?)d,晶胞参数为81.67(?)。等温氮气吸附-脱附结果表明样品的BET比表面积为1234.0m2/g,孔容为1.27mL/g,最可几孔径为2.56nm,壁厚为4.13nm。考察了经原位水热合成法、二次生长法在α-Al2O3中空纤维载体上合成的MCM-48介孔氧化硅担载膜的性能,并对晶种的引入方式进行了比较。采用XRD、SEM、EDS、气体渗透等手段对担载膜的结构、微观形貌、性能进行了表征。SEM结果显示,采用原位水热合成制备的MCM-48担载膜缺陷较多,难以得到连续、完整的膜层:采用预涂晶种二次生长法制备的担载膜较完整,膜层与载体紧密结合,膜层厚度适中,约为5μm。气体渗透实验结果表明,气体通过二次生长法制备的担载膜的扩散主要由努森机制所控制。在室温,0.10 MPa的条件下,浸涂引入晶种法和真空引入晶种法所得到担载膜的N2气体渗透通量分别为1.76×10-5mol/m2·s·Pa和3.49×10-5mol/m2·s·Pa,N2/H2的分离因子分别为2.68和2.73,具有一定的气体分离选择性能。
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