能源消耗量日增,常规轻质原油产量不足,稠油、天然气以及各种新能源预测将成为各国寄予厚望的主要能源。而稠油中含硫有机物的存在,不仅降低油品品质,也对环境造成污染。迫于环境压力,国际环境法规越来越严格,降低稠油的黏度以及重油中的硫含量必要而迫切。本文围绕磷化镍（Ni2P）催化剂催化四氢噻吩（THT）加氢脱硫（HDS）反应,利用量子力学理论计算和室内实验验证相结合的方法,考察了磷化镍催化剂对四氢噻吩加氢脱硫的反应机理,分析了四氢噻吩在磷化镍表面的吸附状态、电子转移和能量变化,计算了THT在磷化镍表面HDS基元反应的活化能,确定噻吩在磷化镍表面的吸附活性位点、反应途径产物组成和控速步骤。以磷化镍、氢气和四氢噻吩作为实验原料,实验研究了200～300℃下四氢噻吩加氢脱硫反应,检测了气相和液相产物,结合理论计算和实验分析,结论如下:（1）改变固定原子层数,真空层厚度和平板模型原子层数,计算了48种平板模型,最终通过收敛测试分析认为:化学组成为Ni3P2的终端面作为平板模型表面时,其表面能更低,即平板模型更为稳定;（2）计算了在四氢噻吩Ni2P（001）面上的27种吸附行为,通过吸附能计算可知垂直吸附模式下的v-Ni-Hcp1吸附能更大,吸附模型更为稳定。吸附后,C-S键拉长,C-C键均缩短。除Ni-Hcp3,Ni-Top3,P-Top1和V-P-Top1吸附模型,其余23种吸附模式下,四氢噻吩的C-S键均增长,而最优吸附模式下的C-S键变化程度最大;C-S键在加氢脱硫过程中首先断裂;（3）四氢噻吩的电荷布居和差分电荷密度分析均表明,吸附后,整个吸附过程中电子通过四氢噻吩分子传递至Ni2P（001）面,C-S键极性较强,电子在碳和硫之间偏移明显;（4）计算了THT在磷化镍表面HDS基元反应的活化能,根据反应能计算结果综合比较,路径f是四氢噻吩在Ni2P（001）面加氢脱硫的最可能路径。即氢原子首先与断裂后的α-C结合,使碳链饱和,在氢存在情况下,-SH迁徙到Ni-top位,与周围氢原子继续结合生成硫化氢,而碳链同氢原子结合生成丁烷;（5）四氢噻吩加氢脱硫实验后,气相产物检测到H2S的存在,且其浓度远大于相同条件下热裂解产生的硫化氢浓度,说明在本文实验条件下,热裂解程度相对于加氢脱硫反应程度较小:（6）根据模拟四氢噻吩加氢脱硫最可能反应路径可知,最终产物最可能为硫化氢和丁烷占据绝大部分气体,结合加氢脱硫实验分析可知,反应生成大量饱和烃,与模拟结果相呼应。