自驱动复合材料能收集周围环境的能量并将其转化成电能,近年来引起了材料界广泛的广泛关注。在已被研究发展的能量采集材料和技术中,压电发电机材料因其独特的优点,例如大的能量密度和易加工等,可利用不同的振动和频率将机械能转化成电能,表现出更大的应用前景。特别是将一些微纳米材料,包括ZnO、BaTiO3、KNLN、1PMN-PT等,以不同手段混合在诸如PU、PDMS及PVDF等有机聚合物基体中,可将纳米填料的压电性和聚合物基底的易加工性相结合,并且,聚合物基体还能够有效地防止压电填料在机械压力下破裂,从而制备出具有优良压电性能的纳米复合材料或长纤维复合材料。PVDF具有许多独特的优良性能,如耐化学腐蚀、结构稳定、易加工和大的压电系数,而被广泛用于可伸缩的纳米发电机。PVDF是一种半结晶多晶型聚合物,不同的晶型在一定条件下能相互转化,其中β和γ晶体带有极性。石墨烯量子点作为石墨烯家族的新成员,不仅具有石墨烯许多独特的优良性能,如载流子迁移率高、比表面积大、导电导热性能优良及力学强度高等,还表现出更强的量子限域效应和边界效应,因此其在太阳能电池、生物医学、光电器件及传感器等领域有着广泛应用前景。本论文利用溶液成膜法制备PVDF/GQDs和PVDF/GOQDs复合材料。改变制备实验条件(温度、时间和压力),通过DSC、WAXD、ATR-FTIR和SEM等表征,研究了PVDF/GQDs和PVDF/GOQDs复合材料的高压结晶行为；并以此为基础,研究了不同比例的PVDF/GQDs复合材料的浸润性和压电性能的变化。主要实验结论如下：(1)PVDF/GQDs复合材料的高压结晶行为通过TEM表征表明,利用溶液成膜方法能制备出均匀分散的PVDF/GQDs(99.5/0.5,wt/wt)复合材料,只有极少量的团聚。相比于纯料,PVDF/GQDs复合材料的熔点和结晶度都有一定的提升；在245℃、400 MPa、0 min和230℃、500 MPa、30 min条件下,均能获得高结晶度的样品。在高温高压下能获得伸直链片晶和高含量的p晶体,而延长保温时间,p晶体含量反而减少,也不存在伸直链晶体。另外,在200-400 MPa及230℃下结晶30 min均能形成大量的三维微纳米结构,但在相对低温低压下更有利于三维微纳米压电结构的生长。这种三维微纳米结构的生长归因于高压下GQDs的催化作用所诱导的原位自组装,使得PVDF分子链附生在GQDs上朝三维方向上持续地生长所形成。(2) PVDF/GOQDs复合材料高压结晶行为GOQDs在溶液成膜过程中以不同团聚尺寸分散在基底PVDF中。PVDF/GOQDs(99.5/0.5,wt/wt)复合材料的熔点和结晶度较纯PVDF都有一定的提升；改变压力对样品结晶度影响不大,但提高实验温度和延长保温时间,样品的熔点和结晶度总体呈减小趋势,并且提高实验温度、延长保温时间和提高实验压力,β晶体含量总体先增大后减小。在200-400 MPa及230℃下保温30min,PVDF/GOQDs中都能形成较多的三维微纳米结构。但相比PVDF/GQDs复合材料,PVDF/GOQDs样品中的三维微纳米结构总体密度要小,单个尺寸要大,这是由于分散在PVDF中的GOQDs尺寸较大。(3)PVDF/GQDs复合材料压电性能不同比例PVDF/GQDs复合材料经过高压结晶后都能形成β相,在纯料PVDF中没有发现一维或三维微纳米结构的存在。随着GQDs含量的提升,样品中的三维微纳米层状结构增多,并且当GQDs含量为3%时,其发生缠结形成网络结构。随着GQDs含量的提升,PVDF/GQDs复合材料表面蚀刻前接触角依次减小,蚀刻后依次增大,相对于蚀刻前都有所减小,这是由于蚀刻后暴露的三维微纳米结构会显著增加表面粗糙度从而提升亲水性,但大量的三维微纳米聚集体具有超疏水特性,两种效应相互竞争调控材料的浸润性。三维微纳米结构能显著增强机电转换效率,随着GQDs含量的提升,PVDF/GQDs复合材料输出电压和电流呈线性增大,PVDF/GQDs(97/3,wt/wt)的电压和电流值是纯料PVDF的4倍；三维微纳米结构在形成过程中完成了复合材料的自极化过程,而免去了传统加工方法中的高电场极化过程,使其无需极化处理即可表现出强压电性。