【摘 要】
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随着能源和环境问题日益严峻,燃料电池、电解水制氢等新型能源转化器件备受关注。决定燃料电池性能高低的关键因素之一是阴极氧还原反应（ORR）,电化学高效制氢的核心步骤之一是电解水阴极析氢反应（HER）,所以设计和制备出高性能、价格低的ORR和HER电催化剂对于世界可持续发展以及新能源系统的发展有着重要的意义。与贵金属基纳米材料相比,负载型催化剂可有效降低金属用量、节约成本。石墨烯气凝胶具有比表面积大、
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随着能源和环境问题日益严峻,燃料电池、电解水制氢等新型能源转化器件备受关注。决定燃料电池性能高低的关键因素之一是阴极氧还原反应（ORR）,电化学高效制氢的核心步骤之一是电解水阴极析氢反应（HER）,所以设计和制备出高性能、价格低的ORR和HER电催化剂对于世界可持续发展以及新能源系统的发展有着重要的意义。与贵金属基纳米材料相比,负载型催化剂可有效降低金属用量、节约成本。石墨烯气凝胶具有比表面积大、导电性高等特点,将其作为载体,可为金属纳米粒子提供丰富的负载位点,且其三维（3D）多孔互联结构有利于反应物/产物传质。以聚烯丙基胺（PAA）为表面活性剂和锚定分子,可以减小纳米粒子的尺寸、高效锚定纳米粒子,增加其活性和稳定性。基于此,本论文以ORR和HER反应需求为导向,制备N掺杂或表面功能化的还原氧化石墨烯气凝胶作为催化剂的载体,分别负载Co、Rh、Ru三种纳米粒子,获得三种金属负载的石墨烯气凝胶催化剂,并对其电催化性能进行了研究。主要研究内容如下:1.通过高温煅烧方式成功合成了三维N掺杂多孔石墨烯气凝胶负载的Co纳米粒子复合材料（Co/N-GA-h）。Co/N-GA-h在碱性介质中对ORR具有出色的电催化活性,可与市售Pt/C电催化活性相媲美。同时,由于其优异的ORR选择性,Co/N-GA-h还表现出对CO和甲醇显著的耐受性。石墨烯气凝胶三维互连结构、N掺杂、Co纳米粒子均匀分散、以及石墨烯的多孔结构均贡献到Co/N-GA-h的高ORR活性。2.通过表面吸附-化学还原法合成了三维石墨烯气凝胶负载的聚烯丙基胺（PAA）功能化超细Rh纳米粒子复合材料（PAA@Rh-uNPs/GA）。电化学测量表明PAA的分子量影响PAA@Rh-uNP的HER活性。经过分子量优化的Rh含量为10%的PAA@Rh-uNPs/GA在全pH范围内比市售的20%Pt/C电催化剂具有更高的HER活性,这归因于电极/溶液界面上的质子富集。3.通过高温热解法成功地制备了氮掺杂石墨烯气凝胶负载的Ru纳米粒子复合材料（Ru/N-GA）。因其多孔网状结构,高表面积,氮掺杂,组成优化的Ru/N-GA在碱性介质中对HER表现出优异的电催化性能,可以与市售的Pt/C催化剂相媲美,且具有优异的电化学稳定性。
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