得克隆在土壤-植物中的迁移转化机理研究

来源 :浙江工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cmfu2008
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得克隆(Dechlorane Plus,DP)是一种具有持久性、生物毒性和生态风险的典型卤代阻燃剂。研究其在土壤-植物体系中的迁移转化机理,为安全有效的植物修复技术的研发提供理论依据,对防治土壤卤代阻燃剂污染和保障人居环境安全具有重要的现实意义。本论文研究了在电子垃圾回收地,三种植物的根、茎叶及其对应根际和非根际土壤中的DP分布和异构体变化,并依据三重四极杆气质联用仪(Gas chromatography-triple quadrupole mass spectrometry,GC-MS/MS)的全扫描模式获得的色谱图和二级质谱图,初步鉴定了DP在土壤-植物体系中的主要中间降解产物和降解路径,利用峰面积比例半定量产物,探讨了降解产物分布情况。根据DP和降解产物研究结果,得出龙葵修复土壤DP污染最具优势,进而通过得克隆污染土壤中种植龙葵的实验,探讨了DP胁迫下龙葵种子的萌发情况,采用高通量测序技术分析了土壤细菌、真菌群落变化。采用控制变量法探究了漆酶浓度、土壤p H值、温度、添加二氧化锰条件对漆酶降解DP的影响。通过研究上述内容,本论文主要得出以下四项研究结果:(1)植物整体的DP浓度呈现出龙葵>早熟禾>一枝黄花的规律。由于植物根部的吸附作用,根际土壤中DP含量均高于非根际土壤。且由于植物累积能力不同,龙葵植物根部的DP富集量高于早熟禾和一枝黄花。三种植物由根向茎叶的传输能力较弱,且无明显差异。根际土壤中存在syn-DP被优先富集或者anti-DP被优先降解的现象。(2)鉴定得到23个降解中间产物,总结为脱氯、氧化、裂解、异构化这四条主途径,其中包括脱氯、开环、逆双烯合成反应、醛基化、羧基化、羟基化、环氧化、异构化等过程,推测最终可能矿化为H2O和CO2,或转化为生物质。根据所有产物比率的分布情况,结合DP本身分布规律,确定龙葵在土壤中DP降解方面占据优势,特别是其根部的富集、有机物分泌、降解等作用。(3)龙葵种子对土壤中3000 ng·g-1得克隆浓度表现出明显低耐受性,种子休眠期延长且萌发率降低,而浓度为200-2000 ng·g-1得克隆能刺激龙葵种子发芽。从微生物群落变化来看,DP胁迫和龙葵种植能提高土壤中特定细菌的丰度和多样性;真菌方面,龙葵对丰度和多样性均有促进效果,但DP会降低真菌多样性。在两种因素贡献度方面,植物种植所引起的细菌种类差异高于由DP污染所引起的差异,而两者对真菌群落变化的贡献规律与之相反,因此双因素共同作用下的微生物丰度和多样性取决于这种单因素贡献程度。(4)土壤中漆酶浓度从0到14 U/g范围内,DP降解率随着酶浓度增大而提高,而随着酶浓度增加,DP降解率的增长量有减小趋势。降解的最适p H值约4.5,最适温度约25℃。二氧化锰本身能降解DP,2%二氧化锰单独作用下的DP降解率可达70.28%,而8 U/g漆酶单独作用下的降解率为59.85%,两者共同作用时降解率为87.34%,小于单独降解率之和,证明二氧化锰一定程度上降低了漆酶活性,从而抑制漆酶对DP的降解作用。
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