【摘 要】
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近年来,钙钛矿型纳米结构由于具有尺寸效应和丰富的理化性质,在超高密度存储器以及催化剂等领域存有极大的应用潜力,而受到广泛关注。研究人员根据半导体光催化理论,将钙钛矿
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近年来,钙钛矿型纳米结构由于具有尺寸效应和丰富的理化性质,在超高密度存储器以及催化剂等领域存有极大的应用潜力,而受到广泛关注。研究人员根据半导体光催化理论,将钙钛矿型材料试探性地应用到光催化领域当中,并发现因具有高稳定性,良好的可用性和光照下的低毒性等优势,钙钛矿型材料在光催化剂领域存在极大的潜力。同时铁电材料由于其自发极化能够减少光生电子和光生电荷的复合而被认为是光催化剂的有利候选人。现在研究者们已经认识到了钙钛矿型铁电材料在光催化中具有极大优势,但对于钙钛矿型铁电体材料中特有的自发极化对光催化的影响还未有系统性的报告。因此本课题以同时具有铁电相和顺电相纳米晶的BaxSr1-xTiO3纳米化合物为研究体系,探究极性对催化性能的影响。在此次研究中,首先通过水热法、共沉淀法成功合成出颗粒尺寸为60nm,颗粒形貌为立方体的BaTiO3。利用拉曼、XRD精修等方法成功判定所得样品为四方相BaTiO3,并用同样的合成方法获得了不同钡锶比的BaxSr1-xTiO3纳米化合物。然后,通过不同温度下BaTiO3的极性强度不同来探究极性对甲基橙(MO)和罗丹明B(Rh B)脱色的影响(MO的发色物质带有与水溶液中Rh B极性相反的电荷),发现与Rh B不同,对于MO的降解,铁电性显示出负面影响。因此提出一种机制,考虑电荷分离的同时通过铁电粒子极性表面上水溶液中的带电染料物质的优先吸附来解释所观察到的现象。结果揭示了水溶液中染料的发色物质与负责光催化作用的光致电荷载体之间极性匹配的重要性。为了进行验证,本文分别通过对不添加表面活性剂合成的BaTiO3纳米颗粒和顺电相的SrTiO3纳米颗粒等作为催化剂进行验证实验排除了样品表面活性剂等催化剂本身以及反应温度等环境因素的影响。之后,我们通过不同锶含量的BaxSr1-xTiO3具有不同强度极性的特点来进行极性对光催化反应影响的进一步探究。结果再一次验证了本文所提出的铁电体光催化反应机制。
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