【摘 要】
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液体燃料中的含硫化合物燃烧所产生的氧化硫(SOx),排放到大气中会形成酸雨,更重要的是机动车尾气中的SOx会导致尾气转化催化剂产生不可逆中毒,显著降低尾气转化器对氧化氮(NOx)、
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液体燃料中的含硫化合物燃烧所产生的氧化硫(SOx),排放到大气中会形成酸雨,更重要的是机动车尾气中的SOx会导致尾气转化催化剂产生不可逆中毒,显著降低尾气转化器对氧化氮(NOx)、未完全燃烧烃类、颗粒物等的转化效率,对环境造成污染。因此,世界各国为加强对环境污染的控制,不断提出更为严格的液体燃料含油标准,柴油超深度脱硫已成为非常紧迫而急需解决的世界性研究课题。目前,氧化脱硫因其反应条件温和、不消耗大量氢气、投资少且对加氢脱硫难以脱除的二苯并噻吩系列有很好的脱除效果等优点,成为研究的热点。杂多化合物是一类既具有强酸性又具有强氧化性的化合物,它不但易溶于水和含氧有机溶剂中,而且固态时还具有“准液相”性质,因此是一种理想的催化剂。在氧化脱硫研究中,大多采用两相体系,反应器大多局限于间歇釜,因为催化剂是水溶性的,油水两相需要充分的混合,本论文以二苯并噻吩(DBT)为模型化合物和油溶性过氧化氢基异丙苯(CHP)作氧化剂,通过与硅钼酸(H4SiMo12O40)及磷钨酸(H3PW12O40)对比,考察了Keggin结构的磷钼酸(H3PMo12O40)及其钠盐(Na3PMo12O40)的氧化脱硫性能。结果表明,H3PMo12O40/SiO2活性远高于H4SiMo12O40/SiO2,H3PW12O40/SiO2基本没有活性。SiO2担载的磷钼酸及其钠盐氧化脱硫反应活性与非负载型催化剂相比有了明显的提高。非负载型磷钼酸及其钠盐以及H3PMo12O40/SiO2在催化DBT氧化脱硫反应中都表现出一定的活性诱导期。在上述杂多酸及其钠盐中,SiO2担载的Na3PMo12O40因其较高的反应活性和CHP有效利用率,并且没有明显诱导期,在DBT氧化脱硫反应中表现出良好的催化性能。
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