超级电容器是一种介于锂离子电池和传统电容器之间的储能装置,具有循环寿命长、功率密度高和环境友好等优点,在新能源技术和电动汽车领域有着广阔的应用前景。电极材料对超级电容器的性能至关重要,因此大量的研究工作致力于研发先进的电极材料。石墨烯结构独特,具有优异的物理和化学性能,是一种很有前景的超级电容器电极材料。石墨烯表面的含氧官能团、纳米孔洞及其边缘结构等参数对其电化学性能具有重要的影响,但具体的影响机制尚不明确,且石墨烯的堆积密度较低,阻碍了它的应用。因此,本文通过调控石墨烯表面的缺陷结构,研究其对电化学性能的影响规律,同时通过调控石墨烯的边缘缺陷,提出了一种制备富缺陷高密度石墨烯电极材料的新方法,有效提高了石墨烯的体积能量密度。主要研究内容和结果如下:1.首先通过在不同温度（200℃、400℃、800℃）下退火处理氧化石墨烯,分别制备了具有不同结构参数的石墨烯材料G-200、G-400和G-800。系统地研究了缺陷种类、数量和比表面积等参数对电化学性能的影响,结果表明含氧官能团的含量和种类是影响石墨烯超级电容器电化学性能的重要因素。随着退火温度提高,石墨烯材料的含氧官能团减少,材料的比容量也随之降低,G-200、G-400和G-800的比容量分别为203、155和35 F g^-1。此外,还对G-800进行了氧化和造孔处理。氧化处理后,G-800的比容量可以增加到139 F g^-1,但经造孔处理后其比容量仅为38 F g^-1,表明含氧官能团对石墨烯超级电容器的电化学性能具有重要作用。2.提出了一种制备富缺陷高密度石墨烯的新策略。利用氧化石墨烯自组装特点,通过涂布法制备氧化石墨烯膜,然后热还原成石墨烯膜,将石墨烯膜粉碎成小碎片即制得高密度石墨烯。通过粉碎处理打断石墨烯膜的连续性并保持其致密结构,石墨烯片尺寸的减小,增加了边界缺陷,可以同时实现高堆积密度和快速的电子、离子传输。同时表现出了较高的质量比容量(237 F g^-1)和体积比容量(261 F cm^-3),以及优异的循环稳定性,10000次循环后容量保持率为98%。此外,以高密度石墨烯为电极材料的对称式超级电容器在水性体系中的功率密度为88 W L^-1时,可获得高达16Wh L^-1的体积能量密度。该方法为高体积能量密度的储能超级电容器设计提供了一种新的思路。