稀土掺杂过渡金属型汽车尾气净化催化剂的制备及其性能研究

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本研究采用浸渍法,分别以γ-Al2O3和堇青石、泡沫镍为载体,以硝酸铜、亚硝酸锰和亚硝酸铈及氯化钯为原料,制备了一系列载体相同,活性成分不同和活性成分一定时,载体不同的汽车尾气净化催化剂样品。并且以CO-NO为探针反应,考察了浸渍时间、负载量、活化温度、反应温度及气体组成等因素对催化剂活性的影响。在本课题的实验研究中,本人重点进行了以下几项工作。(1) 在本研究中,首先建立了汽车尾气催化净化剂性能测试系统。模拟汽车尾气的成分,采用气相色谱分析法来检测催化剂的活性。(2) 主要采用浸渍法制备了一系列催化剂。首先考察了以Y—Al2O3为载体,分别以氧化物CuO、MnOx、Cu-Ce-O(x)、Mn-Ce-O(x)及Cu-Mn-Ce-O(x)为活性成分的样品,研究了制备工艺对其催化活性的影响。考察了浸渍时间、负载量、活化温度、反应温度和气体组成等因素对催化剂性能的影响。从而选择最佳的实验条件。研究表明,对Cu-Ce-O(x)催化剂的最佳活化温度为700℃左右,浸渍时间一般控制在2.5h,催化剂的负载量以铜的原子百分含量计算为Cu/(Cu+Ce)=15,CO转化率为50%时的反应温度为90℃(2,Cu-Mn-Ce-O(x)催化剂来说,最佳浸渍时间为2.0h,组成为Cu:Mn:Ce=9:8:3催化活性最好。当活化温度为500℃左右,在反应温度为80℃时,催化剂对CO的最高转化率为85%左右,说明该催化剂具有较好的低温活性。并且我们还研究了氧化铈在催化剂中的作用。催化剂中添加铈后可以提高CO+O2的低温反应性能以及CO+NO的高温反应性能,CeO2的存在能阻止催化剂中CuMn2O4相的生成。(3) 以NK3-NO为探针反应,考察了催化剂的抗SO2中毒性能。实验表明,Cu-Mn-Ce-O(x)催化剂在3%的SO2/空气中强制中毒后,对CO的转化率仍达到80%左右,说明该催化剂具有较好的抗硫中毒性能。然而,Mn-Ce-O(x)催化剂经过硫化中毒后催化活性下降。(4) 考察了不同载体下催化剂的活性。主要以活性氧化铝、堇青石和泡沫镍为研究对象,以CuO、CuO-Pd、MnOx及MnOx-Pd为活性成分,研究载体不同时催化剂对CO的催化转化活性及载体的耐高温强度。发现泡沫镍催化剂具有与堇青石催化剂相似的活性,但在高温下容易破碎,说明以泡沫镍为载体的催化剂的耐热性能差,还不能达到汽车尾气净化器的性能要求,但堇青石和γ·Al2O3都是良好的催化剂载体。
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