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钙钛矿太阳能电池(Perovskite Solar Cell,PSC)因其较高的光电转换效率、可溶液法制膜工艺和较低的制作成本,引起全球广泛关注。其中,平面异质结钙钛矿太阳能电池(Planar Heterojunction PSC,PH-PSC)为制备高效且无迟滞效应的PSC提供了新的方向和思路。相比于n-i-p型PH-PSC,倒置型(p-i-n型)虽然能量转换效率(PCE)稍低,但是其制备工艺简单且迟滞效应小。人们尝试了很多方法来提高p-i-n型PH-PSC的PCE,例如:优化器件结构、优化制备工艺、掺杂工程、温度控制、工作机理研究、界面工程和钙钛矿形貌调控等。本论文从界面工程、钙钛矿形貌调控和优化制备工艺出发,方便有效地实现了高效率的p-i-n型PH-PSC,可分为以下三个方面:(1)通过对空穴传输层聚乙撑二氧噻吩-聚(苯乙烯磺酸盐)(PEDOT:PSS)表面进行溶剂修饰来提高器件性能;分别以极性溶剂DMSO、乙醇、乙醇:DMSO、DMF和乙腈修饰PEDOT:PSS的表面后,PEDOT:PSS的形貌和电学特性都发生了相似的变化,但是制备在溶剂修饰PEDOT:PSS之上的钙钛矿薄膜的形貌却有很大差别。实验结果表明,所制备的钙钛矿薄膜的形貌决定于PEDOT:PSS的形貌和修饰溶剂分子的配位能力。在以具有强配位能力的溶剂分子(乙醇,DMSO)修饰的PEDOT:PSS上制备的钙钛矿薄膜,表面光滑且晶粒尺寸均匀,有利于载流子的传输和收集,因此提高了PH-PSC的短路电流(JSC)和PCE。反之,得到的钙钛矿薄膜,表面粗糙度大且晶粒不均匀,降低器件的PCE。以乙醇:10 vol%DMSO修饰PEDOT:PSS的表面后,PH-PSC的JSC从16.73 m A/cm2增大至20.4 m A/cm2,从而PCE从11.6%提升到13.19%。(2)通过对电子传输层富勒烯衍生物(PCBM)表面进行溶剂修饰来改善电子的传输和阴极的界面特性;以极性乙醇、乙腈和乙醇:乙腈修饰电子传输层PCBM的表面后,PCBM的形貌发生了改变,电子迁移率提高;同时极性溶剂在界面可形成偶极层,降低表面电势,从而降低了电子传输层和阴电极之间的能级差,更有利于电子的收集,因此提高了器件的JSC和开路电压(VOC)。当以乙醇:5 vol%乙腈修饰PCBM后,将PH-PSC的PCE从10.50%提高到13.31%。(3)通过优化钙钛矿薄膜的制备工艺来调控钙钛矿薄膜的形貌;在使用一步反溶剂辅助结晶溶液法制备钙钛矿的工艺中,通过改变反溶剂冲洗时移液器与衬底的夹角、冲洗的速度和反溶剂的用量,得到了一种白色的、呈镜面的钙钛矿薄膜。传统的反溶剂冲洗采用较慢的反溶剂冲洗速率,得到的钙钛矿薄膜是黑褐色、呈镜面。实验结果显示,我们制备的白色钙钛矿薄膜内部缺陷更少、横向晶界更少、载流子迁移率更高,因此提高了器件的JSC。相比传统的器件,基于白色钙钛矿薄膜的PH-PSC的JSC从18.7 m A/cm2提升到了21.66 m A/cm2,因此PCE从12.5%提高到了15.4%。