当今社会,能源短缺和环境危机严重地制约着人类的可持续发展。自1972年Fujishima开创性地报道光电化学分解水产氢以来,光催化技术已经被认为是将太阳能转化为氢能的最有前景的手段之一。此外,光催化技术在环境净化领域也得到了广泛关注。研究最广泛最深入的传统光催化剂（如TiO₂）,由于其光吸收范围窄且光生载流子复合效率快,无法满足实际应用的需求。碳化氮（g-C₃N₄）由于其独特的层状结构,极好的可见光响应,简易的制备条件等优点在光催化领域受到了关注。但是低的比表面积、不足的可见光利用效率以及光生电子和空穴较快的复合速率限制了它的应用。探索具有高效光生电荷分离/传输效率的g-C₃N₄基光催化剂已成为一个重要的研究方向。本论文以g-C₃N₄为主体研究对象,从形貌调控,助催化剂负载,Z型异质结构建等方面研究了g-C₃N₄基光催化剂的光催化性能并探索了其光催化反应的机理。主要研究内容如下:第一章,介绍了光催化技术的研究背景和g-C₃N₄材料的主要特性。首先概述了g-C₃N₄的主要制备方法,g-C₃N₄的主要修饰策略和g-C₃N₄基异质结光催化剂的设计原理。然后对g-C₃N₄基异质结光催化材料进行了分类,主要分为传统Ⅱ型、Z型、g-C₃N₄ p-n、g-C₃N₄/金属和g-C₃N₄/碳异质结光催化剂。对g-C₃N₄基异质结光催化材料的应用进行了概述,主要包括光催化分解水、光催化CO₂还原制备碳氢燃料、光催化降解污染物、光催化有机合成以及光催化杀菌等。最后对g-C₃N₄基异质结光催化剂在制备、表征和应用方面的挑战和下一步研究进行了展望。第二章,形貌调控是提升g-C₃N₄光催化活性的手段之一。本章通过热氧化剥离体相g-C₃N₄和卷曲冷凝法成功地制备了分等级多孔氧掺杂g-C₃N₄纳米管（OCN-Tube）。得到的氧掺杂g-C₃N₄纳米管展现了分等级多孔的结构,这些结构是由直径均匀（20-30 nm）的多壁纳米管交织而成。分等级多孔氧掺杂g-C₃N₄表现出了极好的可见光光催化CO₂还原性能,甲醇产率能达到0.88μmol g^-1 h^-1,是体相g-C₃N₄(0.17μmol g^-1 h^-1)的5倍之多。增强的光催化活性可以归因于分等级纳米管状结构和氧掺杂效应。分等级纳米管结构由于具有更多暴露的活性边缘和多层光反射/散射通道,赋予了样品更高的比表面积,更大的光利用率和更高的分子扩散动力。氧掺杂优化了g-C₃N₄的能带结构,得到了更窄的带隙和更强的CO₂亲和力和捕获能力,同时带来了更高的光生电荷的分离效率。本工作提供了一个新的策略来设计分等级g-C₃N₄纳米结构,并证实其作为能源转换光催化剂具有前景。第三章,寻求合适的助催化剂实现g-C₃N₄高效光催化产氢是太阳能转化领域的一大挑战。本章中通过金属有机框架（MOF）ZIF-67衍生得到的中空硫化钴（CoS_x）多面体作为助催化剂来提高g-C₃N₄的光催化产氢性能。具有更多暴露边缘的多面体形态为产氢过程提供更多表面活性位点,而CoS_x与g-C₃N₄之间紧密接触的界面提升了光生电荷载体的分离效率。此外,中空结构不仅有利于质量扩散/传递,而且还引起空腔内光的多次反射,提高了太阳光的利用效率。因此,获得的CoS_x/g-C₃N₄复合材料表现出优异的光催化产氢活性,在可见光（λ≥400 nm）下的H₂析出速率为629μmol g^-1 h^-1,比纯的g-C₃N₄高出52倍多。此工作证明,空心CoS_x多面体可以成为贵金属助催化剂的潜在替代品用于光催化产氢。第四章,异质结光催化剂合适的界面接触在界面电荷转移/分离中起非常重要的作用。构建2D/2D面面接触,由于其具有更大的接触面积和更好的界面电荷转移效率,成为了提高光催化性能的有效策略。本章通过WO₃纳米片和g-C₃N₄纳米片静电自组装构建了超薄2D/2D WO₃/g-C₃N₄异质结。WO₃纳米片是通过静电辅助的超声剥离体相WO₃的方法获得。而g-C₃N₄纳米片则通过两步热刻蚀法制备。超薄WO₃片和g-C₃N₄纳米片的厚度测量为2.5-3.5纳米。得到的超薄WO₃/g-C₃N₄异质结比单纯的g-C₃N₄和体相WO₃/g-C₃N₄复合材料光催化产氢速率更为优越,这可归因于更高的光生载流子分离效率。提出并证明了WO₃与g-C₃N₄之间可能的直接Z型电荷转移机理,并讨论了2D/2D异质结相比于其他形貌异质结的优点。这项工作为构建2D/2D g-C₃N₄基Z型异质结提供了新的思路。第五章,对全文进行了总结,包括本工作中的主要结论和创新点,不足之处,以及对后续工作的展望。