苯废气在生产生活上对人体危害极大,具有致癌性,是苯系物的代表物质,也是挥发性有机污染物的重要组成部分。目前,国家和地方陆续出台了VOCs排放收费办法,行业VOCs排放标准也陆续颁布,VOCs高效治理迫在眉睫。本文采用金属离子联合臭氧氧化的方法开展苯高效去除研究。经课题组前期试验研究和参考相关文献,并基于试验经济性和可操作性考虑,选择Mn²⁺作为液相组分,利用自制鼓泡反应器开展了Mn²⁺联合臭氧氧化的方法去除苯废气的相关研究,试验得出如下结论:在各金属离子中选择Mn²⁺作为促进臭氧氧化的活性物质;进行臭氧单独氧化去除苯的试验,随着臭氧浓度的增加,苯去除效率先增加后趋缓,最高为50%左右,可见常温条件下臭氧分解缓慢,对有机气体的氧化效率不高;Mn²⁺单独去除苯的效率最高可达到56%,但随着时间的推移,Mn²⁺被消耗,苯脱除效率降低;在Mn²⁺联合臭氧氧化去除气相苯的试验中苯去除效率大幅提高,最高苯去除效率可达99.69%。开展Mn²⁺联合臭氧氧化去除气相苯的单因素试验,考察进口苯浓度、臭氧浓度、pH值、反应时间和Mn²⁺浓度等去除苯的性能。结果表明在苯浓度100-200mg/m3,反应时间为9s,臭氧浓度为8.5mg/L,Mn²⁺浓度为1mmol/L,pH值为3的反应体系下,试验可获得最佳苯去除效率99.69%。本阶段开展P-B试验,检验各个因素对苯去除效率的影响显著性。取各因素相应高低水平值,利用Design Expert软件设计12组试验并进行操作,根据试验结果进行各因素效应分析及重要性评价,结果显示5个因素的相对影响显著性顺序为臭氧浓度>Mn²⁺浓度>pH值>反应时间>苯浓度,由此试验筛选显著影响苯去除效率的3个因素臭氧浓度、Mn²⁺浓度和pH值开展响应面试验研究。开展响应面试验,获得试验各因素最优水平值、最优组合和最佳苯去除效率。利用Design Expert软件中的BBD试验设计进行试验设计,对试验结果回归拟合和ANOVA方差统计分析,构建模型并对各因素进行拟合回归,得到方程Y=+97.00+1.25*A-2.84*B-3.88*C+1.56*A*B+3.60*A*C-4.34*B*C-1.91*A2-4.67*B2-4.32*C2。结果表明,回归方程的方差分析表建立的二阶模型的Pr>F值<0.05被认为模型是显著的,且<0.01认为是非常显著,失拟项不显著,表明利用响应面法拟合效果较好;误差统计分析显示试验可信度高,具有较高的精密度和精确度。模型得到的优化条件与试验结果一致:在臭氧浓度为8.5mg/L,Mn²⁺浓度为1mmol/L,初始p H值为3的条件下,试验最高获得98.84%的苯去除效率,与单因素试验最佳苯去除效率99.69%存在0.85%差值,比响应目标预测最佳值97.35%高出1.49%。同时重复试验所得结果96.87%与模型预测值比较,相对误差为0.48%。最优条件下叔丁醇作为·OH抑制剂加入,苯去除效率下降20%³0%,说明·OH对苯的去除起到一定的作用。为了解Mn²⁺促进臭氧氧化去除苯的机理,本阶段进行了试验机理研究。结果表明,Mn²⁺联合臭氧氧化去除苯的途径可概括为三方面:第一,臭氧的直接氧化作用;第二,臭氧分解产生的·OH的氧化作用;第三,Mn²⁺转化为高价锰对苯的去除作用,同时认为3个方面之间的相互作用也能促进苯的去除。动力学研究证明了Mn²⁺联合臭氧氧化去除苯的过程符合表观一级反应动力学规律,动力学方程为-dC’/dt=[（Ko₃+K·OH*R）*Co₃+KMn²⁺*C Mn²⁺]*C’=K*C’。