【摘 要】
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挥发性有机化合物(VOC_S)是光化学烟雾、灰霾等大气污染的主要前驱体之一。低温催化氧化技术是能在较温和的条件下将挥发性有机物快速、选择性的彻底转化为无害的最终产物-二氧化碳和水,且不产生二次污染的最有效、经济可行的方法。现阶段,随着产业结构的升级,工厂尾气中含有的VOCs浓度也越来越低,因此,在如汽车、家具制造等实际应用中,低温催化氧化去除低浓度、大风量的VOCs仍然是一个巨大的挑战。锰氧化物在
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挥发性有机化合物(VOCS)是光化学烟雾、灰霾等大气污染的主要前驱体之一。低温催化氧化技术是能在较温和的条件下将挥发性有机物快速、选择性的彻底转化为无害的最终产物-二氧化碳和水,且不产生二次污染的最有效、经济可行的方法。现阶段,随着产业结构的升级,工厂尾气中含有的VOCs浓度也越来越低,因此,在如汽车、家具制造等实际应用中,低温催化氧化去除低浓度、大风量的VOCs仍然是一个巨大的挑战。锰氧化物在去除挥发性有机化合物方面,不仅具有与贵金属催化剂相当的活性,而且价格低廉、来源丰富。本文中通过氧化还原沉淀法制备得到三种层状δ-MnO2型催化剂K-Ox,K-MES和K-Et,并得出以下主要结论:(1)催化剂K-Et,表面氧空位浓度最高,氧物种活动性最强,可还原性能最佳,甲苯催化所需的表观活化能(Ea)最低、反应速率最快。催化剂K-Et的甲苯低温催化氧化温度T50和T90分别为172和195℃。在200℃下42 h内催化剂上甲苯的转化率始终维持在95%左右。反应气中水汽引入有助于甲苯催化活性的提高和催化过程中Ea的降低,而一定浓度SO2的引入则使得甲苯催化活性降低。(2)通过原位红外技术,推断出甲苯在K-Et上的催化路径。证实了水汽的引入加速中间产物的生成和转化为最终产物(CO2和H2O),而当反应气中引入一定浓度SO2时,SO2化学吸附在催化剂上,使得催化剂发生不可逆失活。(3)K-Et在室温的条件下合成、制备简单、成本低,具有催化活性高、催化稳定性好和独特的亲水性等优点,可以认为这种二维(2D)层状氧化锰K-Et是低温快速催化降解低浓度VOCs领域中一种有应用前景的环境催化材料。
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