Am在土壤中的吸附及迁移实验研究

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开展放射性核素在处置库失效或破坏后的释放及其在周围环境介质中的吸附与迁移行为的研究,不仅对放射性废物的整备及处置库选址、设计、建造等具有重要的指导意义,也是放射性废物处置安全性评价的核心内容之一。 241Amn(T<,1/2>=433年,Ea=5.486Mev,86.6%;5.443Mev,12.3%;Er=0.0596Mev,35%)在工业、科研等领域都具有广泛用途。但其衰变放出α射线,且一旦进入人体,主要滞留在骨骼和肝脏,因此对于<241>Am废物的处理与处置一直受到各国的高度重视。中国工程物理研究院在长期进行<241>Am的研究工作中产生了一些<241>Am中、低放废物。对此,应采用“浅坑处置法”的原则进行浅埋处置。考虑到土壤是进行浅埋处置的主要介质之一,有必要开展<241>Am在土壤中的吸附及迁移实验研究。此外,由于稀土元素Eu的离子半径和化学价态与Am元素相似,特别是它的电子组态在基态和电离状态类似Am,因此在研究毒性很强的Am的化学行为时,可用稳定的Eu代替<241>Am进行条件实验。 为此,本文采用来自中国工程物理研究院核物理与放射化学研究所拟作为废物填埋坑的包气带土壤作为吸附介质,首先对Eu(III)进行静态吸附研究实验,考察各种实验条件:液一固比、pH、时间以及腐殖酸(Humic Acid,HA)、无机胶体、共存离子等对吸附的影响。在此基础上,进行了土壤吸附<241>Am的实验研究。此外,采用喷淋方式的柱实验研究了<241>Am在土壤的迁移行为,并特别考察了Fe(OH)<,3>胶体、腐殖酸(HA)以及不同深度土壤对<241>Am迁移的影响。 吸附实验结果表明:在静态实验条件下,采集的包气带土壤对Eu(III)和<241>Am(III)都有较强的吸附,吸附率均在98%以上。pH对土壤吸附Eu(III)和<241>Am(Ⅲ)均有明显的影响。pH<3时,吸附率随pH值增加而增大;pH>3以后,吸附率随pH值增加变化不显著。温度对土壤吸附Eu(Ⅲ)和<241>Am(Ⅲ)均无明显的影响。饱和EDTA、C<,2>O<,4><2->和柠檬酸根离子的存在,降低了土壤对Eu(III)和<241>Am(III)的吸附率。腐殖酸、膨润土胶体和Fe(OH)<,3>胶体的存在,能提高土壤对Eu(III)的吸附率;而Fe(OH)<,3>胶体能使土壤对<241>Am(III)的吸附率降低。共存离子Eu<3+>和Nd<3+>浓度0.5倍于<241>Am(III)时,可使土壤对<241>Am(III)的吸附率从98[%]以上分别下降到61[%]和83[%]。Eu(III)的浓度和吸附容量之间的关系符合Langmuir经验公式,而<241>Am(III)的浓度和吸附容量之间的关系符合Freundlich经验公式。 动态柱迁移实验中,经过大约250天的喷淋,核素<241>Am仅在加入Fe(OH)<,3>胶体土壤的土柱中离原浓度峰8mm处出现一小浓度峰,其它均迁移不到2mm。可见包气带土壤对<241>Am(III)有一定的阻滞作用。
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