类水滑石复合氟吸附剂的制备及其除氟特性研究

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根据氟离子的浓度和摄入量不同,饮用水中的氟离子对人类的健康可能是有益的,也可能是有害的。世界卫生组织规定饮用水中的氟离子浓度不得高于1.5mg/L。在世界范围内,尤其是半干旱地区地下水中高浓度氟离子对人体健康的危害是一个备受关注的环境问题。在国内外相关研究的基础上,采用碳酸钠、氢氧化钠、硝酸镁、硝酸铝、Pullulan作为原材料通过共沉淀法制备类水滑石复合氟吸附剂。通过改变镁铝比、溶液滴加方式、镁铝源、搅拌温度与时间、煅烧温度与时间等条件,采用Pullulan多糖对其进行改性,比较静态氟吸附实验的结果来确定复合氟吸附剂的最佳制备条件,并研究吸附剂的用量、反应时间、初始pH、初始氟离子浓度以及其他阴离子和阳离子的存在对氟吸附反应的影响。最后对所制备的吸附剂进行表征分析、热力学和动力学研究,取得了以下实验结果:(1)最佳制备条件:n(Mg2+)/n(Al3+)=5,采用硝酸镁和硝酸铝作为金属盐材料,加入1gPullulan多糖进行改性,利用共沉淀双滴法制备,35℃下搅拌1h,450℃下煅烧1h条件下制备的吸附剂具有最好的去氟效果,其去除率高达96.7%。(2)最佳静态吸附条件:取0.1g吸附剂量,pH=6条件下振荡吸附90min能达到最佳吸附效果,吸附容量高达3813.7mg/kg。(3)复合吸附剂的pHzpc为9.2左右,吸附容量与初始氟离子浓度成正比关系,常见阴离子的存在对氟吸附起抑制作用,其抑制作用从大到小依次为HCO3-> SO42->NO3-> Cl-,Ca2+、Mg2+、Al3+的存在对氟吸附反应起到促进作用。(4)复合吸附剂对氟离子的吸附是自发的、吸热的化学过程,相对于Freundlich吸附等温式,与Langmuir吸附等温式拟合程度更好。(5)动力学实验数据表明复合吸附剂对氟离子的吸附与二级反应动力学模型以及粒子内扩散动力学模型拟合较好。
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