基于钒钨体系的燃气轮机SCR脱硝催化剂性能及工况适应性研究

来源 :南京信息工程大学 | 被引量 : 1次 | 上传用户:shenbincool
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选择性催化还原(SCR)是燃气轮机实现氮氧化物排放采用的最佳可行技术。目前国内燃机脱硝所用催化剂基本依赖进口,相关研究仍较少,制约了国内燃机氮氧化物的排放控制,因此研究和开发燃机专用脱硝催化剂具有重要的理论和实际意义。本工作用微型催化剂反应评价装置结合BET比表面积测定、X射线粉末衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)、原位红外(In-situ DRIFTS)等多种物理化学手段系统和深入地研究了高钒体系V2O5-WO3/TiO2催化剂的组成与SCR性能之间的关系,探讨了WOx组分的助催化作用机制,并通过模拟燃机烟气工况阐明了高钒体系V2O5-WO3/TiO2催化剂在燃机烟气特征条件下的适应性,对开发高效燃机脱硝催化剂有重要的参考价值。主要研究结果如下:(1).通过系统地研究不同钒钨负载量的高钒体系V2O5-WO3/TiO2催化剂的组成与SCR性能之间的关系,发现WOx掺杂可以显著拓宽催化剂在280℃至440℃范围内的活性温度区间,但无法进一步提高催化剂在380℃时的最高脱硝性能。(2).阐明WOx掺杂能够拓宽催化剂活性温度区间的主要原因是WOx与VOx物种在催化剂表面形成V-O-W结构并提高V5+物种比例,从而增加表面Br?nsted酸和Lewis酸位。在SCR脱硝反应中,催化剂表面酸性位吸附和活化NH3的能力是反应决速步骤,其后再与气相NO反应。(3).当TiO2表面V2O5负载量大于3%以后,掺杂WOx虽仍能拓宽活性温度区间,但催化剂的整体脱硝效率随V2O5含量增加而下降。发现效率下降的主要原因是在催化剂表面形成了团聚态的VOx和WOx物种,因此在SCR脱硝反应中,催化剂表面吸附和活化NH3能力减弱,从而导致性能下降。(4).在模拟燃机烟气工况条件下,高钒体系V2O5-WO3/TiO2催化剂的脱硝性能受O2浓度变化影响较小,H2O易导致催化剂出现可逆性失活。NO2气体组分对催化剂性能影响较大,当NO2浓度占比小于50%时,脱硝效率随NO2浓度升高而上升,但当NO2浓度占比大于50%后,NO2浓度升高导致催化剂脱硝效率快速下降。
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