【摘 要】
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快速准确的测量血糖浓度是预防和治疗糖尿病的关键步骤,现阶段家用的酶葡萄糖传感器血糖测试仪易受环境影响,稳定性不佳,而非酶葡萄糖电化学传感器多具有良好的稳定性和较好的灵敏度。但是大多综合性能优异的非酶葡萄糖传感器制备方法较为复杂,成本较高。开发一种高灵敏度、宽线性检测范围、低检测限和低成本的非酶葡萄糖电化学传感器是当前研究的重要方向之一。Au是一种电催化葡萄糖的重要催化剂,但Au基葡萄糖传感器的催化
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快速准确的测量血糖浓度是预防和治疗糖尿病的关键步骤,现阶段家用的酶葡萄糖传感器血糖测试仪易受环境影响,稳定性不佳,而非酶葡萄糖电化学传感器多具有良好的稳定性和较好的灵敏度。但是大多综合性能优异的非酶葡萄糖传感器制备方法较为复杂,成本较高。开发一种高灵敏度、宽线性检测范围、低检测限和低成本的非酶葡萄糖电化学传感器是当前研究的重要方向之一。Au是一种电催化葡萄糖的重要催化剂,但Au基葡萄糖传感器的催化性能有待进一步提高。鉴于此,本文通过一种简单的方法,制备了具有高灵敏度和宽检测线性范围的Au基非酶葡萄糖传感器,并通过Ag掺杂进一步提高催化性能,制备的AuAg基非酶葡萄糖传感器综合性能优异且稳定性强。并且还基于密度泛函理论研究了碱性条件下Au和AuAg基底对葡萄糖分子的吸附性能。主要研究内容如下:（1）研究了6种碱性条件下制备的Au簇膜非酶葡萄糖传感器的电化学性能,此时的灵敏度和线性检测范围相对于传统的酸性条件均实现了大幅增长。pH=12时制备的Au簇膜呈现为大量Au纳米颗粒排布构成的多层立体结构,这种结构具有较大的比表面积并带来许多电催化活性位点,此传感器也具有最高的灵敏度（330.002μA/m M/cm~2）。在pH=8下制备的传感器具有的最宽线性检测范围（0.1～128 m M）,在灵敏度上仅次于pH=12。利用密度泛函理论研究了碱性条件下两种Au基底对葡萄糖分子的吸附性能。二十面体结构的Au基底对OH-吸附能力更强,而碱性条件下立方八面体结构的Au基底对葡萄糖吸附能力更强。（2）通过Ag掺杂,在pH=12的碱性环境下制备了3种比例的AuAg簇膜非酶葡萄糖传感器,实现了更高的灵敏度、更强的稳定性和更低的成本。本文制备的Au1Ag1和Au3Ag1簇膜传感器在人体正常血糖浓度下的灵敏度分别达到了172.025μA/m M/cm~2和220.841μA/m M/cm~2,相对于纯Au簇膜传感器分别提升了约65.7%和112.8%。Au1Ag1簇膜传感器的稳定性很强,在室温空气中存储30天可保持近90%的灵敏度。利用密度泛函理论研究了碱性条件下4种比例AuAg基底对葡萄糖分子的吸附性能。4种AuAg基底对OH-的吸附能力相对纯Au基底都要弱。在碱性条件下同种AuAg基底的Ag位点对葡萄糖的吸附能力比Au位点更强。所有的AuAg基底的Ag位点吸附葡萄糖的能力都比纯Au基底的Au位点强,这意味着Ag的掺杂提高了纯Au基底对葡萄糖的吸附能力。随着Ag所占比例的上升,AuAg基底对葡萄糖的吸附能力呈现震荡趋势。
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