我国典型地区大气颗粒物多环芳烃的呼吸暴露风险及主要来源

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:FUHENGBIN
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大气细粒子(PM2.5)的污染是影响居民身体健康的主要环境危害因素之一。PM2.5污染已成为中国排名第四的导致过早死的因素,2015年中国因PM2.5导致的过早死人数高达170万。多环芳烃(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)作为PM2.5中毒性最高的一类化合物在大气中普遍存在。因其具有致癌、致畸、致突变的特性,已经被美国国家环境保护局和欧盟设为优先控制的污染物。近几十年来,由于中国工业化以及经济的快速增长,能源消耗以及机动车保有量的急剧增加,将包括PAHs在内的很多污染物排放到大气中。目前,中国PAHs的排放量居全球之首,占全球排放量的21%。中国排放的PAHs不仅对本地居民健康产生影响,还可以通过长距离的传输到达邻近国家、亚洲东北部及美国西部地区对该地区造成严重影响,这使得中国PAHs的污染问题成为世界关心的问题。  中国不同地区因地理条件、气象条件、人口密度、能源需求量和能源使用类型的不同,导致PAHs的排放密度具有空间和季节差异性。厘清我国典型地区PAHs的浓度水平、季节变化特征、呼吸暴露风险及主要来源,对深入揭示PM2.5的健康效应具有深刻的意义,同时可以为当前和未来我国PM2.5及空气毒害物的控制决策提供支撑。  本研究通过对我国典型地区的观测研究,包括2012-2013年我国6个区域的12个采样点(包含5个城市站点、3个城郊站点和4个偏远站点)一年的同步观测研究,2013-2014年广州市的4个采样点(1个城市站点、1个路边站点、1个农村站点和1个城市区域背景点)一年的同步观测研究和2014年亚太经合组织(APEC)峰会前、中、后北京农村地区的连续观测。分析了28种PAHs,同时分析了有机碳(organic carbon,OC)、元素碳(element carbon,EC)、生物质燃烧的典型标志物左旋葡聚糖(levoglucosan)、燃煤的典型标志物苉(picene)、机动车尾气排放的典型标志物霍烷(hopanes)。在此基础上厘清了我国典型地区PAHs的浓度水平、季节变化及主要来源,评估了因呼吸暴露于PAHs而导致的肺癌风险。同时,评估了APEC期间不同的管理控制措施及APEC结束之后的冬季燃煤供暖对PAHs的浓度水平、组成及来源的影响。论文主要研究结论如下:  1、中国地区2012-2013年PAHs浓度水平为56.48±113.19ng/m3,浓度变化范围为9.34-211.71ng/m3。太原大气PAHs浓度最高,为211.71ng/m3,三亚大气PAHs的浓度最低,为9.34ng/m3。城市地区PAHs的浓度(86.60ng/m3)明显高于城郊地区(51.08ng/m3)和偏远地区PAHs的浓度水平(19.76ng/m3)(p<0.05)。城市、城郊和偏远站点北方地区PAHs的浓度水平均明显高于南方地区PAHs的水平(p<0.05)。  2、2013年1月重霾期间,中国地区PAHs的浓度水平为183.40ng/m3,中国北方地区PAHs的浓度为329.57ng/m3,显著高于中国南方地区的浓度水平(37.26ng/m3)。  3、中国北方地区冬季由于散煤燃烧、生物质燃烧的贡献以及气象条件的影响(温度、辐射强度、边界层高度比较低),导致了北方地区冬季多环芳烃的浓度明显高于其他季节。中国南方地区冬季不存在燃煤供暖,但是冬季生物质燃煤的贡献明显增强,冬季边界层高度也比较低,共同导致了南方地区冬季多环芳烃的浓度明显高于其他季节。但是,中国南方地区西双版纳和三亚多环芳烃的浓度没有表现出明显的季节变化趋势。PMF源解析结果表明,中国北方地区PAHs及BaPeq的主要来源为燃煤,且冬季燃煤的贡献明显高于其他季节。中国南方地区PAHs及BaPeq的主要来源为生物质燃烧,秋冬季节其贡献明显增强。  4、中国地区2012-2013年因呼吸暴露于PAHs而导致的肺癌风险为4.0×10-4,变化范围为2.0×10-5-1.8×10-3,远远超过WHO规定的风险水平(1.0×10-5),意味着中国地区因呼吸暴露于PAHs而导致的肺癌风险水平比较高。中国北方地区因呼吸暴露于PAHs而导致的肺癌风险为6.9×10-4,是中国南方地区致癌风险的6.9倍(9.9×1O-5)。冬季因呼吸暴露于PAHs而导致的肺癌风险明显高于其他季节。  5、广州市2013-2014年PM2.5年均浓度水平为57.0μg/m3,PAHs的浓度水平为13.04ng/m3。农村地区PAHs的浓度水平(17.61±16.15ng/m3)和城市区域背景点的浓度水平(13.69±12.59ng/m3)没有显著性差异,但是显著高于城市站点(11.56±9.78ng/m3)和城市路边站PAHs的浓度水平(9.26±5.68ng/m3)。广州市城市站点(市站)、路边站点(杨箕)、农村站点(九龙)和城市背景点(万顷沙)因呼吸暴露于多环芳烃而导致的肺癌风险分别为1.2×10-4、9.7×10-5、2.0×10-4和1.4×10-4,都远远超过WHO规定的风险水平(1.0×10-5),表明广州市因呼吸暴露于PAHs导致的肺癌风险比较高,而且农村地区的暴露风险明显高于其他地区。  6、PMF的源解析结果结合典型标志物的分析表明,燃煤和生物质燃烧取代机动车尾气的排放成为广州市PAHs的主要来源。秋冬季节,由于农作物秸秆的露天焚烧以及生物质成型燃料的使用导致生物质燃烧成为广州市PAHs及BaPeq最主要的来源。即使对于受机动车尾气排放影响最严重的路边站而言,秋冬季节生物质燃烧也有重要的贡献。  7、2014年APEC在京举办期间北京、天津、河北、山西、内蒙古、山东等省区市采取了不同程度的减排措施保证会议期间的空气质量。北京农村地区PM2.5、OC和EC的质量浓度分别降低了33.7%、29.1%和26.3%。APEC结束之后北京进入集中供暖阶段,PM2.5、OC和EC的浓度分别增加了37.8%、86.4%和75.0%。然而,APEC期间PAHs浓度并没有降低,APEC结束之后,由于集中供暖阶段燃煤的贡献导致PAHs的浓度增加了3倍左右。  8、APEC前、中、后因呼吸暴露于PAHs而导致的肺癌风险分别为2.6×10-4、2.4×10-4和1.1×10-3,都明显超过WHO规定的风险水平(1.0×10-5),意味着即使在采取管理控制措施期间北京农村地区因呼吸暴露于多环芳烃的致癌风险也比较高。APEC结束之后进入集中供暖阶段因呼吸暴露于多环芳烃的致癌风险急剧增加。  9、APEC前、中、后期燃煤是PAHs以及BaPeq最主要的来源。APEC前、中、后期燃煤对PAHs的贡献分别为63.2%、78.5%和56.1%,对BaPeq的贡献分别为70.1%、81.2%和64.2%。北京农村地区大量使用散煤做饭及取暖,APEC期间由于农村地区散煤的使用没有得到控制,导致了PAHs的浓度没有降低。APEC后期农村地区大量使用散烧煤供暖,是导致PAHs的浓度增加3倍的主要原因。
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