Ce基氧化物的形貌调控及其对NH3选择性催化还原NOx的研究

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本论文从金属氧化物Ce02着手,采用水热法制备了不同形貌的CeO2,分别为纳米立方体、纳米八面体、纳米纺锤体、纳米球、纳米棒、纳米片、纳米线、纳米杆和花状结构。通过浸渍法制备了 5%W/CeO2纳米催化剂,发现浸渍后Ce02形貌被破坏,且在NH3-SCR反应中活性较低。通过水热法制备了 CeMnOx复合氧化物催化剂对NH3-SCR的活性也不理想。以Ce02立方体为核,制备了不同比例的CeOx@MnOx和CeOx@WOx核壳催化剂,并且与传统共沉淀法制备的CeMnOx和CeWOx催化剂进行了比较,结果发现,Ce/Mn和Ce/W的比例对核壳结构催化剂的活性影响很小,CeOx@MnOx催化剂拥有更宽的操作温度窗口,在100-300 ℃,NOx的脱除率在90%以上,选择性也有一定的提高,并且受空速的影响较小,抗水和S02的性能也有了很大的提高。CeOx@WOx催化剂在250-450℃ 拥有100%的NOx转化率和100%对N2选择性,基本不产生N20,对环境无污染。通过BET、XRD、XPS等表征结果表明:CeOx@MnOx和CeOx@WOx核壳催化剂中Mn和W高度分散在Ce02纳米立方体上,Ce和Mn、Ce和W之间的相互作用,使得Ce3+/Ce4+的比率更大,催化剂具有很好的氧化还原性,氧空位更多,表面吸附氧更多,有利于NO的氧化,此外,在Br(?)nsted酸性位点和Lewis酸位点NH3物质的吸附能力增加,NH3在高温下的非选择性氧化也大大被抑制,从而导致更高的SCR活性和N2选择性。
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