双核铂配合物近红外发光材料的合成及其性能研究

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近年来,近红外(NIR)发光材料被广泛应用于生物、医疗、军事和能源等各个领域,因而受到人们的广泛关注。同时,因其具有成本低和制备工艺简单等优点,已成为当今非常有发展前景的研究领域之一。然而针对目前已报道的有机近红外发光材料种类少、发光效率低难以满足实用化技术要求等问题,本论文设计合成了一系列基于3,5-二甲基吡唑和2-巯基吡啶桥连的双核铂配合物,借助环金属配体和双核铂配合物离子之间的金属-金属-配体的电荷转移(MMLCT)效应,使配合物的发光延伸至近红外区域。通过核磁共振氢谱(1 H NMR)和时间飞行质谱(MALDI-TOF MS)等手段表征了这些双核铂配合物的分子结构,并利用紫外吸收光谱(UV-vis)、荧光发射光谱(PL)、循环伏安法(CV)、热失重分析(TGA)等方法研究了它们的光物理、电化学、热稳定性等性能。在此基础上,以这些双核铂配合物为客体,以聚乙烯咔唑和噁二唑衍生物为主体制备了其单发光层的聚合物电致发光器件(PLEDs),研究了它们的电致发光性能。本论文的主要研究成果包括:1.设计合成了2-芘基吡啶(pypy)及其叔丁基衍生物(tBupypy)为环金属配体,分别以3,5-二甲基吡唑(dmpz)和2-巯基吡啶(pyt)为辅助配体的四种D-A型双核铂配合物(pypy)2Pt2(dmpz)2、(tBupypy)2Pt2(dmpz)2、(pypy)2Pt2(pyt)2和(tBupypy)2Pt2-(pyt)2。分别以这四种双核铂配合物作为客体掺杂的聚合物电致发光器件(PLEDs)表现出相似的近红外电致发光(EL)光谱,峰值位于692 nm和753 nm(肩峰)。其中以(tBupypy)2Pt2(dmpz)2为掺杂的PLEDs器件实现的最大外量子效率(EQEmax)为0.15%,最大辐照度(Rmax)为19.10μw.cm-2;而以(tBupypy)2Pt2(pyt)2为掺杂的PLEDs器件实现的EQEmax为0.74%,Rmax为123.40μw.cm-2。2.设计合成了分别以萘酰亚胺吡啶(C8NIpy)、萘酰亚胺喹啉(C8NIiq)、萘酰亚胺吡啶三苯胺(C8NIpy TPA)和萘酰亚胺吡啶四苯乙烯(C8NIpy TPE)为环金属配体,以2-巯基吡啶(pyt)为辅助配体的A-A型和D-A-A型双核铂配合物(C8NIpy)2Pt2(pyt)2、(C8NIiq)2Pt2(pyt)2、(C8NIpy TPA)2Pt2(pyt)2和(C8NIpy TPE)2-Pt2(pyt)2。分别以这四种双核铂配合物为客体掺杂的PLEDs器件,在掺杂浓度为8 wt%时,分别实现了743 nm、810 nm、780 nm和784 nm的近红外发射。这充分说明在环金属配体上扩大其π共轭长度或引入给电子基团,均可实现更加红移的电致发光(EL)光谱。
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