自清洁材料是近年来材料科学领域新兴的研究热点之一。自清洁材料的设计和合成深化了人们对表面界面基础科学的认识和理解,并且已在工业、农业、军事、能源、建筑等诸多领域中展现了巨大的应用价值和发展潜力。受自然界的启发,科学工作者们首先制备了超疏水自清洁材料。但是随后人们发现,超疏水表面可以被拥有低表面能的有机液体所润湿,如醇类和油脂。而有机污染物往往更加难以清洗,因此制备超疏油或超双疏材料无论在理论研究还是实际应用上都具有重大意义。由于自然界中并不存在表面化学性质是疏油的物质,所以构筑超疏油/超双疏材料通常需要严格设计的微纳米表面结构结合特殊的拓扑形貌。这使得目前所报道的大部分方法的制备过程复杂,可重复性差。另外基于超疏油结构自身的构筑原理,虽然它可以排斥宏观液态油滴,却很难抵挡小尺寸的有机污染物,比如油蒸气的污染。而蒸气油的污染也比一般的油污染更加难以处理。近年来,基于亲水/超亲水表面的水中超疏油表面引起了人们的广泛关注。水中超疏油可以通过在亲水表面上构筑表面微纳米结构或通过表面修饰亲水/超亲水的聚合物来实现。超亲水的两性离子聚合物由于具有出色的抗蛋白和抗细菌微生物粘附的能力而受到人们的广泛关注。由于其特殊的两性离子基团与水分子间具有很强的相互作用,导致两性离子聚合物修饰的表面表现出超亲水和水中超疏油的特性。基于这种两性离子聚合物的超亲水材料很有希望成为一种新型水中自清洁材料,并解决一些传统超疏油材料无法解决的问题。在本论文中,我们着重于研究基于两性离子聚合物的超亲水表面水中自清洁行为的物理化学过程和机理,并探索了将这种水中自清洁能力应用于油蒸气冷凝污染的清洁和油水混合物的分离。论文由以下4个部分组成:1.采用表面引发原子转移自由基聚合(SI-ATRP)方法在金基片表面接枝两性离子聚(2-甲基丙烯酰氧乙基磷酸胆碱)(PMPC)聚合物刷。采用X射线光电子能谱(XPS)和椭偏仪对接枝后的金片进行了基本表征。通过监测不同聚合时间下聚合物刷的厚度证明了聚合反应随时间线性进行,说明体系中加入的自由引发剂和Cu2+很好地控制了聚合反应。表面的润湿性采用常规的空气中水和油的静态接触角以及水中油的静态接触角进行表征。接枝PMPC的表面表现出超亲水和水中超疏油特性。虽然在空气中表面是亲油的,油仍然可以润湿污染表面,但表面铺展的油在水下发生去润湿并自发脱离表面。我们测试了其它亲水/疏水表面在空气中和水下的相关静态接触角。并观察和测试了这些表面在空气中被油污染后浸入水下后油滴在表面的状态变化。我们首次提出,水中超疏油(CAoil>150°)仅仅是自清洁的基础阶段,即“水中不粘油”。而高级阶段的自清洁要求已被油润湿的表面能够使油在水下完全去润湿,从而实现在空气中被污染表面的水中自清洁,即“水中洗去油”。为了研究PMPC的自清洁效果,我们采用荧光染料标记的油污染表面,水洗后观察到表面无荧光残留。另外采用氟标记的油污染表面,水洗后利用XPS光谱证实表面没有油的残留。2.根据文献方法制备了一种对油具有高接触角和低滚动角的超疏油表面。对其进行油蒸气冷凝后,发现这种基于表面结构构筑的超疏油表面不能抵抗油蒸气的污染。我们比较了采用“graftingfrom”和“grafting to”两种接枝方法制备的PMPC表面的自清洁效果。两种表面都表现出空气中超亲水(CAwater<5°)和水中超疏油(CAoil>150°)且无粘附。通过测试表面的润湿性和水下对油的去润湿,我们发现二者对于宏观液态油的自清洁效果没有明显差别。但是“grafting to”样品在经历油蒸气冷凝后失去了自清洁能力。同时研究了其它一些亲水/疏水表面的油蒸气冷凝。发现只有“grafting from”方法制备的PMPC表面在经历油蒸气冷凝和水清洁后仍保持其润湿性,证明了其出色的自清洁效果可以对抗油蒸气的污染。3.采用表面引发原子转移自由基聚合(SI-ATRP)方法将两性离子聚合物PMPC接枝在胶体二氧化硅纳米粒子表面。二氧化硅粒子采用Stober方法制备,粒径约为240 nm。表面引发剂的固定采用两步法,首先通过3-氨基丙基三乙氧基硅烷对粒子进行氨基化,然后与2-溴-2-甲基丙酸反应完成。XPS能谱结果证实了引发剂的固定和PMPC的成功修饰。采用动态光散射(DLS)和Zeta电势监测了分散在水中的粒子的胶体性质。PMPC包覆的粒子在高浓度的盐溶液中仍然显示出好的胶体稳定性。而未修饰的二氧化硅粒子在相同环境下发生聚集。另外,粒子也显示出对高浓度牛血清白蛋白的抗粘附能力。我们向胶体粒子中引入不同的卤素阴离子。发现在卤素阴离子存在的情况下,粒子的电势按照Cl-<Br-<I-的顺序依次升高,说明不同卤素离子在PMPC链的两性离子基团上的吸附存在差异。这对于我们理解不同卤素阴离子与磷脂分子的作用可能有所帮助。4.采用表面引发原子转移自由基聚合(SI-ATRP)方法将两性离子聚合物PMPC接枝在不锈钢网表面制得了具有水中自清洁能力的油水分离膜。引发剂的固定采取通过3-氨基丙基三乙氧基硅烷对表面氨基化后与2-溴-2-甲基丙酸反应而完成。XPS能谱确定了引发剂的固定和PMPC的成功修饰。同时对25 μm和100 μm两种孔径的不锈钢网进行了修饰,两种不锈钢网接枝PMPC后都显示出良好的水中自清洁效果。作为对比,采用层层组装的方法在不锈钢网表面包覆了PDDA/PSS多层膜。同时采用水热方法在不锈钢网表面沉积了 ZnO纳米棒。PDDA/PSS和ZnO两种滤膜都显示出水中超疏油性质。两种滤膜被水润湿后都可以成功进行油水分离。但如果滤膜在干燥状态下被油污染就会彻底丧失油水分离功能。而PMPC滤膜即便在干燥状态下被油污染也可以通过简单的水冲洗而恢复油水分离能力。