过量的碳排放会造成严重的环境问题。研究碳捕集以减少CO2排放具有重要意义。吸附法已被证明具有较好的CO2捕获效率。金属有机框架（MOFs）具有极高的比表面积和孔隙率以及可调的孔结构和物化特性,在碳捕集中展现出巨大的应用潜力。吸附主要依赖于吸附剂的孔径和性质。基于此,本文通过对MOFs进行后合成修饰以调节孔道结构和微环境,提高碳捕获能力。主要研究内容如下:（1）开发了一种简便且环保的空气热处理（ATP）策略用于MOFs的活化和纯化。通过在封闭空间中热处理MOFs,热化和加压的空气可辅助MOFs中残留的客体分子和不完全配位的配体克服逃逸的能量壁垒。在确保晶体完整性的同时,所得MOFs具有微/中孔的多级结构且比表面积和孔容分别增加36%和72%。通过调节处理温度,ATP策略可以无需调制器/模板而用于制备具有微/中/大孔多级超结构的MOFs,这有利于改善对目标分子的吸附能力和选择性。在298 K和1.0 bar下,MOF吸附剂的CO2吸附量从3.7 mmol g-1增加到4.5 mmol g-1,CO2/N2（50:50）的选择性从9.1增加到16.3。（2）开发了一种有效的溶剂蒸气辅助自转化策略制备纳米颗粒/MOFs,以提高MOFs的碳捕集能力。基于溶剂中水杂质引起配位键水解以及配体在热和碱性下脱羧,MOFs的部分金属中心可以直接转化为碱式碳酸盐纳米颗粒（BC）。由于自转化受水杂质含量的调节且MOFs可以通过有机溶剂得到纯化,BC-MOFs保持良好的结晶度,并表现出优异的孔隙率。BC-Cu BTC的BET比表面积和孔容分别提高39%和53%。由于比表面积的改善、开放金属位点的增加以及来自碱式碳酸盐的碱度,BC-MOFs对CO2的亲和力更高,并具有显著改善的CO2捕集性能,从而在吸附量和选择性之间取得良好的平衡。例如,在298 K和1.0 bar下,用乙醇自转化BC-MOF的CO2吸附量从3.7 mmol g-1增加到5.8 mmol g-1,CO2/N2（15:85）选择性从11.4增加到29.2。