【摘 要】
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羰基化是一类重要的有机合成反应,广泛应用于医药、天然产物及功能材料等诸多领域。发展新型的羰基源已成为该领域的一大研究热点。尽管不同类型的CO替代物,如Mm（CO）n、（CH2O）n、CO2、DMF、TFBen等,已被广泛应用于羰基化合物的构建,寻找新的CO源实现羰基化合物的多样性合成依然具有重要的研究意义。本文以环丙烯酮作为唯一羰基源,桥环烯烃和3-碘代色酮为底物,基于钯催化的[2+2+1]串联反
【基金项目】
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国家自然科学基金青年项目（21901265）； 贵州省科技计划项目（QKHJC-2020-1Z072）； 遵义医科大学优秀青年人才项目（18ZY-002）；
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羰基化是一类重要的有机合成反应,广泛应用于医药、天然产物及功能材料等诸多领域。发展新型的羰基源已成为该领域的一大研究热点。尽管不同类型的CO替代物,如Mm（CO）n、（CH2O）n、CO2、DMF、TFBen等,已被广泛应用于羰基化合物的构建,寻找新的CO源实现羰基化合物的多样性合成依然具有重要的研究意义。本文以环丙烯酮作为唯一羰基源,桥环烯烃和3-碘代色酮为底物,基于钯催化的[2+2+1]串联反应,得到一类含色酮骨架的多环结构环戊酮类化合物。通过对配体、催化剂、溶剂及碱的筛选,以目标产物高达91%的产率完成钯催化最佳反应体系的构建。在最优反应条件下以45%～91%的产率得到30个色酮骨架环戊酮类化合物,完成底物的普适性考察。随后对反应进行了2个克级规模实验,分别以83%和81%的收率得到目标产物6a,7,8,9,10,10a-六氢-7,10-亚甲基茚并[2,1-b]色烯-6,11-二酮（4a,1.50克）和8,11-二甲基-6a,7,7a,11b,12,12a-六氢-7,12-甲烷苯并[3’,4’]环丁烷[1’,2’:5,6]茚并[2,1-b]色烯-6,13-二酮（4ab,2.28克）。与此同时,4a、2-溴-6a,7,8,9,10,10a-六氢-7,10-亚甲基茚并[2,1-b]亚甲基-6,11-二酮（4i）和6a,7,10,10a-四氢-7,10-甲茚[2,1-b]色烯-6,11-二酮（4x）通过一系列官能团转化得到其它类型的含色酮骨架的多环化合物。最后,结合课题组前期研究与相关文献,我们提出了钯催化[2+2+1]串联反应的可能机理,该反应经历了连续的Heck偶联/C（sp2）-H键活化/羰基化过程。
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