【摘 要】
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在“碳达峰、碳中和”的战略目标背景下,开发节能高效的碳捕集技术势在必行。膜分离技术具有能耗低、操作简单、设备占地面积小等优点,在碳捕集领域极具发展和应用前景。膜材料是膜分离技术的核心,开发高性能CO2分离膜材料至关重要。近年来,包括Tr（?）ger’s Base聚合物在内的固有微孔聚合物材料在CO2分离领域显示出良好的发展前景。本论文以Tr（?）ger’s Base型聚酰亚胺（PI-TB）作为主要
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在“碳达峰、碳中和”的战略目标背景下,开发节能高效的碳捕集技术势在必行。膜分离技术具有能耗低、操作简单、设备占地面积小等优点,在碳捕集领域极具发展和应用前景。膜材料是膜分离技术的核心,开发高性能CO2分离膜材料至关重要。近年来,包括Tr（?）ger’s Base聚合物在内的固有微孔聚合物材料在CO2分离领域显示出良好的发展前景。本论文以Tr（?）ger’s Base型聚酰亚胺（PI-TB）作为主要膜材料,分别利用亲CO2多孔纳米填充剂UiO-66-NH2和高CO2渗透性聚合物PIM-1,设计制备了基于PI-TB的杂化膜和共混膜;系统研究了聚合物与填充剂、聚合物与聚合物之间的相互作用及其对膜结构、物理化学性质和CO2分离性能的影响,通过优化配方和制膜条件提高了膜的CO2分离性能。PI-TB/UiO-66-NH2杂化膜制备及CO2分离性能研究:采用溶剂热法快速合成了亲CO2多孔纳米填充剂UiO-66-NH2,利用其与PI-TB间良好的界面相容性,成功制备高负载量PI-TB/UiO-66-NH2杂化膜。所合成的UiO-66-NH2纳米填充剂通过干扰聚合物链段的排布和堆叠,同时提供额外的传递通道,增加了膜内聚合物分子链间距和CO2传递位点,强化了膜内CO2传质过程。当UiO-66-NH2负载量达30 wt%时,膜的CO2渗透系数提升166%,达到415 Barrer,CO2/CH4和CO2/N2选择性分别为25.0和18.9。PI-TB/PIM-1共混膜制备及CO2分离性能研究:通过物理共混法,采用氯仿做溶剂,将高选择性PI-TB与高渗透性PIM-1混合,制备了PI-TB/PIM-1共混膜。两种聚合物在氯仿中溶解性差异较大,共混膜在缓慢成膜的过程中形成特殊的化学非均匀结构——两种聚合物各自集中分布在膜两侧及由PI-TB包围的PIM-1椭圆域。所制备的共混膜内具有一层连续的PI-TB层,赋予膜良好的分子筛分特性,表现出较高的CO2选择性。同时,引入具有高比表面积的PIM-1,强化了CO2分子在膜内的扩散。PI-TB/PIM-1（2/8）共混膜的CO2渗透系数提升407%,达到841 Barrer,CO2/CH4和CO2/N2选择性分别为24.4和20.8。共混膜还表现出优异的抗塑化性能,塑化压力≥30 bar。
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