论文部分内容阅读
本文利用可控结晶技术,通过改变结晶工艺,制备了PbO-SrO-Na2O-Nb2O5-SiO2 (PSNNS)、PbO-BaO-Na2O-Nb2O5-SiO2 (PBNNS)和 BaO-SrO-Na2O-Nb2O5-SiO2 (BSNNS)三种体系玻璃陶瓷复合材料,分析了其结晶行为,研究了结晶条件改变对玻璃陶瓷介电性能、充放电性能的影响,结合微观分析与阻抗谱结果探讨了影响材料特性的原因。本文的主要内容如下：根据差热分析结果,确定PSNNS 、BSNNS及PBNNS玻璃陶瓷结晶温度为750℃与900℃,在此温度下将样品的结晶时间由1 min增加至1000 min,制备了一系列玻璃陶瓷样品。X射线衍射结果表明,结晶在很短时间内完成,900℃下析出相为NaNbO3高介电陶瓷相与相应体系的钨青铜陶瓷相,随着结晶时间的增加,析出相恒定,结晶峰强度基本不变。进一步的透射电镜结果表明,析出陶瓷相均匀弥散分布于玻璃基体中,随结晶时间增加,晶粒形貌基本不变,晶粒尺寸逐渐由几十纳米增加到几百纳米,最大不超过600 nm。采用LCR分析仪与铁电测试仪测试了玻璃陶瓷的介电性能。发现900℃结晶样品较750℃样品具有更高的介电常数,更强的极化特性；随着结晶时间增加,玻璃陶瓷样品的介电常数与介电损耗逐渐增大；极化曲线总体上十分纤细,极化强度与电场强度呈线性关系,随结晶时间的增加,剩余极化强度逐渐增大,玻璃陶瓷样品的铁电特性增强。采用极化曲线与脉冲放电回路两种测量方法分别研究了玻璃陶瓷在准静态放电与脉冲放电下的能量特性。在准静态放电条件下,PSNNS与PBNNS玻璃陶瓷均具有较高的能量密度,在10 kV/mm场强下分别达到0.172 J/cm3与0.197 J/cm3, PSNNS与BSNNS玻璃陶瓷具有更高的能量释放效率,分别高于85.0%与83.5%；随着结晶时间增加,玻璃陶瓷能量密度逐渐增加,能量释放效率逐渐降低。在脉冲放电条件下,随结晶时间增加,PSNNS玻璃陶瓷能量密度逐渐增加,能量释放效率显著降低；脉冲能量效率介于65.1-82.4%,明显低于相应PSNNS的准静态能量释放效率。电化学阻抗谱分析结果表明,随着结晶时间增加,极化弛豫时间增加；对于同一体系样品,晶相弛豫时间与界面弛豫时间差异巨大。这可能是造成充放电性能随结晶时间逐渐变化,且脉冲条件下能量释放效率大幅低于准静态条件下的原因。