当今世界,面对石油资源的日益枯竭及其价格的持续上涨,天然高分子材料的开发与利用面临着新的发展机遇。我国是蚕丝的故乡也是蚕丝生产大国,每年茧丝产量高达十万吨。除了传统的纺织工业外,如何更好地利用蚕丝及其蛋白质,拓展它们在先进材料领域的应用,一直都是材料学家们关注的热点之一。丝蛋白作为蚕丝最主要的组成部分,是一类无明显生理活性的结构蛋白质,其来源丰富、成本低廉,具有较好的生物相容性和生物降解性,并且在一定制备条件下具有良好的力学性能,因此非常适合从高分子材料的角度来进行研究和应用。经过近几十年的实践,人们已经掌握了由蚕丝经脱胶、溶解和纯化等工序获取再生丝蛋白的有效方法。本论文从考察再生丝蛋白的聚集态结构入手,在深入理解其结构转变方式的基础上,成功地制备了两种新型的再生丝蛋白材料,即全丝蛋白复合材料和再生丝蛋白纳米微球。我们以较为熟悉的再生丝蛋白膜为研究对象,首先通过动态力学分析技术综合考察了醇溶剂处理、热处理以及后拉伸处理对再生丝蛋白动态力学行为的影响,并结合近红外光谱讨论了在各种处理方式下再生丝蛋白聚集态结构的变化,确立了丝蛋白动态力学损耗曲线与其聚集态结构之间的唯一相关性。结果表明,溶液浇铸而得的再生丝蛋白膜,其表观玻璃化转变温度为177℃,是丝蛋白分子中非结晶性链段与可结晶性链段的共同贡献。在乙醇诱导下,再生丝蛋白分子发生了从无规线团/螺旋构象向β-折叠构象的结构转变,其动态力学损耗峰随之发生了分峰并分别向低温和高温方向移动,从而反映了丝蛋白非晶区与p-折叠晶区之间逐步的微相分离过程。至于热处理和后拉伸取向对再生丝蛋白的影响,通过动态力学分析可以发现,丝蛋白非晶区的链段运动温度从155℃分别提升至190℃和205℃,说明通过这两种处理方式都可以使再生丝蛋白形成更加规整的结构。为此,我们又采用再生丝蛋白的其它材料形式如多孔支架,以压缩模式进行相同的动态力学表征,结果证明热处理确实有利于优化再生丝蛋白材料的力学性能。蚕丝具有优异的力学性能,但再生丝蛋白材料却往往表现出力学脆性。通过前期对两者聚集态结构的研究结果得知,再生丝蛋白与蚕丝具有不同层次的结构,所以直接采用蚕丝纤维来改善再生丝蛋白基体的力学性能并不可取,而必须先对蚕丝进行合适的表面预处理。我们采用溴化锂水溶液对定向排列的脱胶丝进行了预处理,然后再和高浓度的再生丝蛋白基体一起,通过溶液浇铸的方式制得了一种高性能的全丝蛋白复合材料。在此基础上,我们进一步研究和优化了溴化锂预处理以及甲醇后处理两种方式对改善蚕丝与丝蛋白基体之间界面粘结力的影响。结果表明,采用6 mol L-1溴化锂水溶液对定向排列的蚕丝预处理10 min而制得的蚕丝／丝蛋白复合材料,当丝含量为25%时,其综合力学性能最好：沿纤维排列方向上的轴向断裂强度、断裂伸长率和断裂能分别达到151 MPa、27.1%和23.2 kJ kg-1,而垂直于纤维排列方向上的压缩模量为1.1 GPa,都远高于纯再生丝蛋白基体的力学性能。经过甲醇后处理,蚕丝与丝蛋白基体之间的界面性能得到了进一步的提高,复合材料的横向断裂强度和断裂伸长率与未处理前相比,分别从20 MPa和1.3%提高到46 MPa和2.4%。由于蚕丝／丝蛋白复合材料的制备和处理方法工艺简单、成本低且无污染,这为动物丝在纤维复合材料领域的应用提供了一种有用的制备途径。丝蛋白具有良好的生物相容性、生物降解性和无细胞毒性,一直是药物载体特别是纳米药剂的研究热点之一。我们采用静电喷射技术解决了丝蛋白在溶剂相中的分散问题；同时又通过醇溶剂熟化的方式实现了丝蛋白向β-折叠(SilkII结构)的转变,进而成功地制备得到了单分散性较好的再生丝蛋白纳米微球。该纳米微球具有圆球状规整形貌,在水相中的再分散性和稳定性较好。通过丝蛋白电喷原液浓度、接收溶剂种类、喷射速率、喷射电压和接收距离等工艺参数的调控,实现了丝蛋白纳米微球在100-400 nm粒径范围的可控制备,且多分散性指数PDI在0.2以下。在此基础上,我们考察了该种纳米微球对扑尔敏模型药物的负载及体外缓释性能。实验表明,在相同的载药率下,通过甲醇和乙醇熟化制得的再生丝蛋白纳米微球对扑尔敏都具有较高的负载率,分别为80%和64%；以及较好的可控释放效果：经一周的体外释放后,扑尔敏的总释放率分别达到69%和90%。此外,我们还尝试通过添加Fe304纳米粒子进行混合电喷的方法,制备磁性纳米微球,这为最终实现再生丝蛋白纳米微球对水溶性药物的靶向传递提供了可能。