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热电材料是利用Seebeck效应和Peltier效应将热能和电能相互转换的功能材料，是适应国家新能源新材料发展的新型绿色能源材料，在热电发电和热电制冷方面具有广阔的应用前景。而梯度热电材料相对于单体热电材料不但在转换效率方面得到了大幅度提高，而且可以在更大温度范围内使用。本文采用快淬-机械球磨（MM）-放电等离子烧结技术（SPS）相结合的方法制备了（Bi0.25Sb0.75）2Te3热电材料，随后采用SPS热变形工艺对其进行织构化处理，并系统研究球磨工艺、晶粒度和变形温度等因素对（Bi0.25Sb0.75）2Te3热电材料物相组织、结构、热电性能及机械性能的影响。在此基础上，对（Bi0.25Sb0.75）2Te3/Ce0.3Fe1.5Co2.5Sb12梯度热电材料进行了结构设计，采用分步SPS烧结的方法制备了（Bi0.25Sb0.75）2Te3/Ce0.3Fe1.5Co2.5Sb12梯度热电材料并对其微观结构和性能进行了研究。
首先对p型（Bi0.25Sb0.75）2Te3热电材料的制备工艺进行了探索，并通过快淬-机械球磨-放电等离子烧结工艺制备了p型（Bi0.25Sb0.75）2Te3块体热电材料。在300K～523K温度范围内对其电导率、Seebeck系数和热导率进行了测试，并系统研究了快淬后球磨时间对合金热电性能的影响。研究结果表明，随着球磨时间的延长，样品的电导率呈先降后升高的趋势，Seebeck系数变化并不明显，而热导率随球磨时间的延长逐渐下降后又升高。球磨20h的样品在室温下具有最高的ZT值，最大值达到0.96，机械抗弯强度达到91MPa。
其次对p型（Bi0.25Sb0.75）2Te3热电材料进行了SPS热变形工艺的探索和研究，通过SPS热变形工艺制备了p型（Bi0.25Sb0.75）2Te3块体热电材料。随后系统研究了热变形温度对织构化、热电性能及机械性能的影响。研究结果表明：经热变形后的样品未能实现良好的织构化，材料的热电性能及机械性能得到大幅提高。适当的提高热变形温度可实现材料热电性能的提高，过高的变形温度致使晶粒不均匀反而降低了材料的热电性能。最终，通过753K热变形处理的样品获得了最佳的热电性能，ZT值在323K时达到1.32，最高热电转换效率为7.9％，机械抗弯强度达到106MPa。
通过对两种单体材料热膨胀系数的研究选定过渡层金属，并采用分步SPS法制备了（Bi0.25Sb0.75）2Te3/Ce0.3Fe1.5Co2.5Sb12梯度热电材料。对采用不同过渡层金属的制备的梯度热电材料的连接性、界面处断口形貌和元素分布情况进行测试及分析，结果表明：有过渡层和无过渡层金属的梯度热电材料界面处连接性能良好并出现了不同程度的元素扩散。随后计算了材料的各项参数，最终得到（Bi0.25Sb0.75）2Te3/Ce0.3Fe1.5Co2.5Sb12梯度热电材料的最大输出功率为138mW，最高热电转换效率为：10.28％。