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磁电复合薄膜异质结因为其在微电机系统、传感器等方面的实际应用,已经逐渐成为凝聚态物理和材料科学研究的热点。传统的制备磁电复合薄膜异质结所选用的磁致伸缩相一般是铁氧化物,由于其磁致伸缩系数较小,因而限制了其在实际中的应用。而稀土铁合金在室温下具备巨大的磁致伸缩效应,因此选用稀土铁合金作为异质结的磁致伸缩相,则可以很好地解决上述问题。另外,我们拟采用低能团簇束流沉积的方法制备稀土铁合金与铁电氧化物陶瓷复合的薄膜异质结。由于在制备团簇组装稀土铁合金薄膜的时候,SmFe2团簇是在系统前端的冷凝腔中于高温下成相,而Sm-Fe团簇束流沉积则是发生在后端的高真空淀积腔内,沉积时团簇以低温和低能的方式沉积在铁电薄膜上,因此能有效避免其与铁电氧化物相之间发生相扩散和相反应,所制备的磁电复合薄膜异质结将具有良好的磁电耦合效应。本文将探索具有负磁致伸缩效应的稀土铁合金SmFe2团簇组装纳米薄膜的制备和性质,在此基础上,研究SmFe2与铁电氧化物Pb(Zr,Ti)O3和BaTiO3复合的薄膜异质结的制备、微结构、电学、磁学和磁电耦合特性。本文的主要研究结果如下:
利用超高真空团簇束流沉积系统制备了SmFe2团簇组装的纳米薄膜,并获得了优化制备工艺参数:溅射、缓冲气体为Ar气,流量分别为100sccm和120sccm,溅射功率为90~100W,采用液氮冷却。所制备的SmFe2薄膜由团簇纳米颗粒均匀组装而成,颗粒平均尺寸在20~30nm,薄膜中纳米颗粒的成分与靶材基本接近。薄膜呈现出明显的铁磁性特征,并具有一定的磁各向异性,易磁化轴沿着膜面方向。平行膜面和垂直膜面方向的饱和磁化强度分别是40.9emu/cc和41.5emu/cc,相应的矫顽场分别是230 Oe和320 Oe。与块体材料相比,薄膜的矫顽场很小。通过自行搭建的光杠杆测量系统表征了SmFe2薄膜的磁致伸缩效应,所制备的SmFe2薄膜呈现出负磁致伸缩效应,在磁场超过0.6T时基本达到饱和,其饱和磁致伸缩系数为-752×10-6,而压磁系数的最大值则出现在0.3T附近,其最大值略微超过2000×10-6/T。
在上述基础上,通过将Sm-Fe团簇束流沉积在Pb(Zr,Ti)O3和BaTiO3薄膜表面,成功制备了Sm-Fe/Pb(Zr,Ti)O3及Sm-Fe/BaTiO3薄膜异质结。断面扫描电镜表征,证实异质结的界面十分清晰,表明Sm-Fe团簇与铁电氧化物层基本没有发生相扩散和相反应。铁电性质测量结果表明,薄膜异质结的电学性质与纯铁电薄膜接近,在外加电压为5V时,SmFe2/BTO薄膜异质结的饱和极化强度和剩余极化强度分别为Ps=30μC/cm2,Pr=7.8μC/cm2;对于SmFe2/PZT薄膜异质结,在外加电压为15V时,饱和极化强度和剩余极化强度分别为Ps=42.3μC/cm2,Pr=21.7μC/cm2。磁性测量结果表明,薄膜异质结具有良好的铁磁性,其饱和磁化强度与纯SmFe2团簇组装纳米薄膜基本一致,但是矫顽力则有大幅度下降。
采用电容法测量得到了薄膜异质结的磁电效应。对于SmFe2/BTO薄膜异质结,当外磁场为0.1T时其磁电压系数最大值为23.7mV/cm·Oe,对于SmFe2/PZT薄膜异质结,当外磁场为0.3T时其磁电压系数最大值为28.5mV/cm·Oe。最后,我们对薄膜异质结的磁电耦合机制进行了探讨和分析,认为异质结中磁致伸缩层和铁电层之间是通过界面应力传递的方式进行磁电耦合的。