界面对材料的性能起着十分重要的作用。由于界面的存在,使得界面处电荷的分布与块体材料明显不同。因此,界面对材料的电子性质、输运性质、化学吸附、力学性质、各向异性等性能产生十分重要的影响。材料的界面设计逐渐成为了调控材料性质的重要手段,特别是在二维材料中,界面结构的设计是提高材料光催化性能、储存性能的重要手段。本论文主要以第一性原理为手段,研究了C₂N与石墨烯异质结的电子性质和硅烯的小角晶界结构,其主要结论如下:一、C₂N/Graphene（C₂N/G）异质结研究。利用第一性原理计算,我们系统研究了石墨烯与C₂N构成的层间异质结（范德瓦尔斯异质结）和面内异质结的电子结构特征。计算结果表明,这两类异质结中,石墨烯的带隙均被打开。对于层间异质结,石墨烯的带隙打开被是由对称性被破坏所导致的,其带隙宽度可通过调节层间距加以调控。对于面内异质结,量子限域效应导致石墨烯的带隙被打开,其带隙宽度随着石墨烯的宽度增大而减小。这些结果表明C₂N/Graphene异质结不仅能被用于制作高性能FETs的电子材料和还能用于光催化水分解。二、硅烯晶界的研究。利用第一性原理,我们探讨了硅烯晶界模型。值得特别指出的是,当矢量（?）与（?）两矢量的夹角为60°时,将形成一类无缝晶界。计算表明这类无缝晶界的形成能与晶胞形状、方向并无关联,仅取决于晶界的宽度,且与宽度呈正比关系。最后我们采用第一性原理模拟了该晶界的STM图像,发现晶面处的原子的亮度明显高于其他原子。STM模拟有助于实验观测者辨认无缝晶界模型。