自然界中有许多生物可在体内或体外通过矿化作用合成无机材料,这些生物合成的材料通常具有精细的多层级结构,同时具有各种优异性能。这些生物通常可在体内合成特定的有机物,有机大分子通过有序自组装成特异的模板进一步指导无机矿物的形成和结构,从而得到多层级结构复杂的生物矿化材料。因此,天然矿物结构的形成过程也值得广大科学家们学习。近年来,仿生物过程合成(bio-process inspired synthesis)作为一种绿色环保的制备方法为人工合成制备具有特异功能的晶体材料和生物智能材料提供了新的视野,该合成过程消耗能量少,其结晶过程是典型的自组装过程。然而,在大多数的情况下,单个或多个有机质并不能代替作为生物矿物的生长和形成摇篮的生物有机整体。生物系统的复杂性和独创性仍远远超前于化学家所能设计达到的环境。因此,我们提出直接以自然生物活体作为平台,常温下合成无机材料。前人工作主要集中于无机材料的体外合成,很少有研究报道关注于用生物活体合成那些我们所需的材料。该工作预示着仿生合成从体外到体内的开始。氧化镁(MgO)及氢氧化镁(Mg(OH)2)以其独特的表面性质,在污染物的消除以及催化等领域具有广泛的应用,因而,具有新颖形貌的氧化镁(MgO)及氢氧化镁(Mg(OH)2)材料的可控制备激发了科研人员越来越多的兴趣。本实验方法中,我们将氧化镁纳米粉体制成圆片作为珍珠珠核插入到褶纹冠蚌的外套膜和壳体之间,观察其微观结构和性能的变化。我们得到以下重要结论:1.在矿化过程中,生命系统通过细胞或蛋白的精细调控,成功地将接近外套膜的氧化镁纳米颗粒转变成网络状的Mg(OH)2薄片。我们捕捉到体内MgO-Mg(OH)2的矿化过程是一个极其精细的过程。而在体外的Mg(OH)2的化学合成实验中,一般难以清楚的捕捉到这些细致的生长过程。氧化镁纳米颗粒在贝壳体内的结构演变为生物矿化机理的探究带来了本质的启发。2.远离外套膜液区域的氧化镁纳米粉体在有机质的调控下发生定向排列。该生长过程符合非经典晶体结晶理论,为典型的介观晶体生长过程。体内蛋白与MgO晶体存在着几何匹配,以2 nm为匹配单元,在蛋白的调控下逐渐组装,在方向上形成一致性,最终形成一个完整的晶体。该现象的捕捉为生物矿化中的“几何匹配”这一概念提供了有力的直接证据。3、经过贝壳体内生物矿化后所得粉体材料具有增强的吸附性能,后续的热处理过程可进一步提高所得粉体材料的吸附特性。这是由于在热处理过程中,吸附在颗粒表面的蛋白分解,增加了颗粒与刚果红分子作用的界面,从而提高了颗粒的吸附性能。另一方面,有机质的分解,导致颗粒之间产生大量的介孔,高的孔隙率将提高粉体的比表面积,有利于粉体对有机分子的吸附。4、为进一步论证氧化镁纳米粉体在贝壳体内的矿化过程。我们设计了一系列体外矿化模拟实验,通过体外矿化模拟实验,我们观察到了体内矿化过程中片状组装的网格状氢氧化镁晶体的生长过程。实验结果表明生物活体蛋白-外套膜液蛋白可在体外矿化试验中调控氧化镁向氢氧化镁晶体的生长。本研究工作所得的结果扩展了目前材料制备的方法,特别是为在环境友好的条件下设计和制备致密的无机材料带来了无数的可能性。通过这些熟知材料结构的改变,帮助我们进一步认识生物矿化过程,为生物矿化知识带来本质的跳跃。