黄土高原黑碳分布、储量估算及其气候环境指示意义

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黑碳是生物质和化石燃料不完全燃烧生成的富含碳物质的连续统一体,包括微焦化的植物体、木炭、焦炭、烟炱和石墨态碳。黑碳的形成与类型受气候条件、燃料种类、燃烧强度、燃烧温度、燃烧持续时间等因素的影响,因此环境中黑碳的化学组分与形态结构也存在很大的差异。环境中的黑碳主要可以分成两大类:焦炭与烟炱。焦炭保留了来源植物体的细胞结构特征,一般粒径为5-100μm或更大;而烟炱是高温下气态物质浓缩凝聚而成,主要是亚微米或纳米级颗粒。这些不完全燃烧的产物大多数在原地土壤中保存,少部分黑碳经风力搬运、沉降、雨水冲刷和地表径流等作用,最终在河流、湖泊、海洋、冰雪等环境中沉积下来。土壤和沉积物中的焦炭因粒径较大,通常被用来反映局地的火事件,而烟炱组分则可以反映大气黑碳气溶胶的变化历史。   土壤和沉积物黑碳的测量方法一直是当前国际黑碳研究的热点和难点问题,到目前为止还没有统一标准的黑碳测量方法。众多的黑碳测量方法因存在这样或那样的问题,导致不同黑碳测量方法之间的对比性很差。热光反射法在土壤和沉积物黑碳测量中得到了成功的应用,而且该方法还可以对焦炭和烟炱进行区分,这为黑碳研究开启了一扇新的大门。本文通过对比热光反射法和其他两种常用的黑碳测量方法(热化学氧化法和湿化学氧化法)在土壤和沉积物中黑碳的测量,结果表明使用不同黑碳分析方法测得的黑碳含量之间存在较大的差异。一般来说,湿化学氧化法普遍比热光反射法和热化学氧化法测得的黑碳含量要高。虽然它适用于黑碳连续统一体中所有组分的测量,但是实验操作不好控制。热化学氧化法测得的黑碳浓度总体上最低,只适用于高温下生成的黑碳,即烟炱的测量。标准物添加实验的结果表明热光反射法是一种理想的土壤黑碳测量方法。   在空间上,黄土高原地区土壤有机碳和总氮含量的分布特征是黄土带>粘黄土带>砂黄土带。黑碳、焦炭和烟炱含量分布特征是粘黄土带>黄土带>砂黄土带,呈现由东南向西北逐渐减小的变化特征,可能与人类生产生活(机动车尾气排放、燃煤发电、取暖和秸秆燃烧等)及气候条件的影响有关。垂直方向上,一般随着土壤深度的增加,有机碳、总氮、黑碳、焦炭、烟炱含量和密度都呈现逐渐减小的变化趋势。但是也有个别剖面存在异常,黑碳含量的最大值出现在较深层的土壤中,这可能与垂直方向上黑碳的迁移,土壤理化性质(土壤粘粒含量、微团聚体)及历史时期火事件的影响等有关。   土壤表层0-20 cm和20-100 cm有机碳库分别为0.741 Pg和2.888 Pg,分别占1m深度土壤有机碳库的20.42%和79.58%,这说明黄土高原深层土壤有机碳的储量要明显高于表层土。土壤表层0-20 cm黑碳储量为0.073 Pg,焦炭和烟炱储量则分别为0.053和0.02 Pg,分别占1 m土壤焦炭和烟炱储量的18.4%和11.9%。由此可见,深层土壤中黑碳、焦炭和烟炱储量要明显大于表层土。土壤黑碳与有机碳含量之间存在明显的相关性,说明黑碳对土壤有机碳的稳定起到十分重要的作用。所有柱状剖面黑碳与焦炭都有极其显著的相关性,说明了土壤中的焦炭对黑碳含量的贡献较大。土壤烟炱含量与各理化指标之间并不存在明显的相关性,可能反映了烟炱来源的多变性和复杂性。黄土高原地区土壤黑碳的来源主要是生物质燃料和化石燃料燃烧的排放,除了受到局地野火、机动车和人为排放的黑碳影响外,远源输送的黑碳气溶胶也可能是黄土黑碳的一个重要来源。   第四纪以来,洛川黄土古土壤剖面的黑碳、焦炭和烟炱含量虽然波动频繁,但整体上都呈现阶段性增加的变化趋势。900 kyr BP以来,焦炭含量有明显的冰期间冰期旋回变化规律,即:间冰期阶段发育古土壤时,黑碳和焦炭含量较高;而冰期黄土堆积时,黑碳和焦炭含量较低,表明黄土高原较高频率/较强火事件主要发生于间冰期阶段,这可能与燃料的大量积累有关。焦炭含量存在准100 kyr(偏心率)、41kyr(黄赤交角)和23 kyr(岁差)变化周期,说明黄土高原中部地区自然火灾的发生与地球轨道要素引起的太阳辐射量变化密切相关。此外,植被演替、人类活动和全球冰量变化驱动的东亚冬夏季风变迁可能也对火事件产生重要的影响。黑碳的超显微特征表明黄土高原的黑碳主要来源于草本植物燃烧,主要反映了局地的火灾演化历史。   洛川黄土剖面烟炱含量变化记录了1200 kyr BP、900 kyr BP、500 kyr BP前后亚洲内陆干旱化加剧的几次重要气候事件。整体上,烟炱含量呈现冰期高,间冰期低的变化规律,与黄土质量沉积速率和石英颗粒粒径变化一致,说明烟炱在一定程度上可以作为指示东亚冬季风强弱的指标。1800-2600 kyr BP,1200-1800 kyr BP和600-1200 kyrBP时段,烟炱记录所反映的气候干旱化过程主要存在黄赤交角41 kyr变化周期,而600kyrBP以后,周期由41 kyr向100 kyr发生转变,可能反映了气候的重大转变。全球冰量变化可能是导致亚洲内陆干旱化发展的重要影响因素。
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