人工智能、能源环境、健康医疗以及物联网等领域对摆脱刚性充电电池的迫切需求催生了柔性自供电器件的新兴前沿领域。以氧化石墨烯（Graphene oxide,GO）与碳纳米纤维（Carbon nanofiber,CNF）为代表的碳纳米材料能够收集环境中微量水分中的能量并转化成为电能,且具有易于表面改性、柔性好、比表面积大的优点,是制备水/湿气自供电器件的理想功能材料,有望取代传统电源驱动传感器件工作,形成独立、持续运行的自供电传感集成系统。但是目前碳纳米材料在水或湿气作用下产生的电压和功率仍需提高,其彼此间的松散接触带来的电学和力学可靠性问题也有待解决。为推动碳纳米自供电传感系统的实际应用,亟需开发出高效、可靠的制备和集成方法以提高器件的发电性能和可靠性。本文采用激光、电场、等离子体等多物理场对GO和CNF进行表面改性,成功制备了水/湿气自供电传感器,有效提高了器件的电压和功率输出,同时阐释了其发电机理。采用飞秒激光辐照实现了CNF与银纳米线（Silver nanowire,Ag NW）之间的异质连接,制备了具有优异电学和力学性能的柔性电极,实现了柔性传感功能,并揭示了异质连接界面形成机制。最后,提出了水/湿气自供电器件与传感器件的集成方法,实现了自供电呼吸传感、泄露警报、应变传感等实际应用。采用纳秒激光扫描辐照工艺对GO表面进行加热还原,得到低电阻率的还原氧化石墨烯（Reduced graphene oxide,r GO）电极图案。采用湿度环境下电场极化的方法,调控GO表面氧浓度在电场作用下形成梯度分布。利用拉曼光谱、X射线光电子能谱等材料分析手段揭示激光辐照和电场极化作用下GO表面含氧官能团的还原和迁移规律。结果表明表面改性GO柔性水/湿气发电器件能够在80%的湿度条件下产生0.6 V的电压和30μA的短路电流。阐明了柔性GO自供电器件的放电过程是离子吸附、官能团水解和扩散机制协同作用的结果。采用氧等离子体活化方法在CNF表面改性并调控含氧官能团,水分子与含氧官能团之间形成氢键导致CNF薄膜表面亲水性显著提高。采用镁-表面活化CNF-惰性电极三层结构制备获得的水/湿气自供电器件,在液态水和湿气的作用下的开路电压和短路电流峰值可分别高达2.65 V和6.05 m A/cm~2,对液态水的响应时间小于10 ms。揭示了CNF-镁器件遇水发电的机理是由于Mg-H2O界面电化学反应放电以及氧化CNF还原放电的赝电容效应二者叠加的结果,放电过程中CNF表面官能团的还原显著提高了器件的峰值电压和响应速度。采用飞秒激光辐照技术实现了CNF与Ag NW之间的异质连接,探究飞秒激光辐照时间、能量密度和纳米线接头形貌对接头的影响规律,发现在T形异质接头中,位于顶端的纳米线会发生熔化或者软化,在X形交叉异质接头中只有CNF发生软化。采用光场模拟的手段,揭示了等离激元共振作用下光-电-热转化机制以及Ag NW向CNF的能量传递机制。采用透射电子显微分析方法,发现银（Ag）和碳（C）的直接键合和激光烧蚀形成的无定形碳层是连接界面形成的主要因素。对单个异质接头伏安特性曲线表明,辐照后接头的电阻值从～1011Ω降低到～10~5Ω,减小了6个数量级。异质接头在辐照下从绝缘接触转变为肖特基接触,并最终转变为欧姆接触。将飞秒激光连接形成的纳米线网络与柔性基板结合,制备了可拉伸应变传感器件,在76%应变下的应变灵敏度系数达到5.6×10~4,相比飞秒激光辐照前提高了近两个数量级。最后,基于以上的研究结果开发了自供电传感集成器件。采用CNF-镀Mg柔性基板器件和柔性GO器件集成制备柔性自供电呼吸传感器,可在人体呼吸的作用下分别产生约1 V和0.2 V的电压;利用电容稳压机制,将CNF-Mg自供电器件与超级电容器和蓝牙装置集成,制备了响应时间低于30 s的无线自供电泄露警报传感器;将飞秒激光辐照连接的CNF-Ag NW应变传感器与GO柔性水/湿气自供电器件集成,利用电阻分压机制,得到可将应变信号转化为电压信号、2小时连续循环工作的全柔性的自供电应变传感器。对于自供电集成传感器件研究,有利于开发适用于多种场合,能够长期独立工作的器件,推动柔性电子技术的发展。