【摘 要】
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抗生素进入环境后,不但会对废水处理系统够成挑战,而且难以有效的从水环境分解,甚至可能诱导产生耐药性细菌和抗生素抗性基因,对人类健康和生态环境安全造成巨大的威胁。电芬顿因以电能作驱动力,通过阴极氧还原反应(ORR)原位产H_2O_2继而诱发羟基自由基的产生,具有氧化效率高、绿色、可控性强等优势,成为高效处理难降解有机物关注技术。在电芬顿的探索中,当下一种思路是通过在GDE上负载固体粉末提高电芬顿系统
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抗生素进入环境后,不但会对废水处理系统够成挑战,而且难以有效的从水环境分解,甚至可能诱导产生耐药性细菌和抗生素抗性基因,对人类健康和生态环境安全造成巨大的威胁。电芬顿因以电能作驱动力,通过阴极氧还原反应(ORR)原位产H2O2继而诱发羟基自由基的产生,具有氧化效率高、绿色、可控性强等优势,成为高效处理难降解有机物关注技术。在电芬顿的探索中,当下一种思路是通过在GDE上负载固体粉末提高电芬顿系统的效率。本课题旨在采用一步合成的碳氮复合材料修饰GDE提高H2O2产量并用于STZ降解。首先成功制备了碳氮复合材料并对其进行RDE分析,从本质上证实了碳氮复合材料有利于促进H2O2的生成。制备了CN-GDE并优化了碳氮复合材料与炭黑最佳比例为1/5。探究H2O2影响因素的实验表明酸性条件越强越有利于产H2O2,适当的提高电流可以提高H2O2产量,继续提高电流H2O2的积累反而下降。为了达到体系处理STZ的最佳效果,对反应条件进行了优化,最佳施加电流为30 mA,pH值为3,初始亚铁浓度为0.7 mmol/L。为了进一步提高GDE的氧化能力,提高其对STZ降解效果,制备钴碳氮复合材料并与碳氮复合材料一起进行一系列表征和分析。通过产H2O2能力对比,ESR分析,钴离子溶出测试,荧光实验证明CO-GDE在电化学反应中表面发生类芬顿反应。可重复利用性实验可以发现CO-GDE的阴极稳定性较CN-GDE要差很多,通过对比使用前后气体扩散阴极的扫描电镜表征可知相比于CN-GDE,CO-GDE表面腐蚀更为严重。验证其降解STZ能力较CN-GDE确实提高并探索STZ降解机理,包括:电芬顿氧化,阳极氧化及类芬顿氧化对STZ降解的贡献比例,STZ降解过程中TOC和TN变化,STZ降解过程中小分子有机酸的变化,STZ降解途径分析以及STZ降解过程中毒性研究。本研究通过改性气体扩散电极,成功制备了高效产H2O2的CN-GDE,并在此基础上负载钴,进一步提高了电极的氧化能力,对于STZ的降解具有非常显著的效果,具有良好的应用价值。
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