Au及TiO2负载石墨烯复合材料的制备及其在苯乙烯环氧化中的应用

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石墨烯(Graphene)是由单层碳原子通过sp2杂化紧密堆积排列成具有规则六方对称的理想二维网格结构的一种碳质新材料,它是目前发现的世界上最薄的且唯一存在的自由态原子晶体,单层石墨烯的厚度仅为0.34nm,是构成碳材料家族体系零维富勒烯、一维碳纳米管、三维石墨的基本单元。作为零带隙半导体,石墨烯显示金属性,它还具有较大的比表面积(理论值达2630m2·g-1)、较高的低温电子迁移率、良好的导热性、量子霍尔效应和Klein隧穿效应等。石墨烯因其独特的结构和良好的性能,自问世以来就受到了广泛的关注,它的问世揭开了科学界的研究热潮,特别在太阳能电池、传感器、超级电容器、储氢材料、高速晶体管、水处理、光催化复合材料等领域得到了广泛的关注。但石墨烯基材料也不可避免地有其缺陷,当石墨烯材料中的官能团比较多时,石墨烯的分子结构和电性能就会受到严重的影响,且基团越多影响越严重,因此,除了要研究更优良的石墨烯制备方法外,还需进一步减少石墨烯的固有缺陷,将石墨烯与其它无机或有机材料结合形成复合材料可以解决这一问题,由于石墨烯的引入,所制得的复合材料不仅具有石墨烯的优良性能,还可能由于协同效应出现一些新的性能。本论文在前人研究的基础上,一方面对RGO的制备绿色化方法的研究,使其更绿色环保,同时对制备的RGO进行有效负载,使复合材料不仅具有石墨烯的特性,还具有负载物的新奇性能。主要研究内容和结果如下:1. RGO的制备绿色化方法的研究。以天然鳞片石墨为原料,采用Hummers法制备氧化石墨(GO),并利用绿色还原剂硼氢化钠、乙二醇、抗坏血酸等对其进行还原,通过广角XRD、红外、SEM分析可知,70℃下,以NaBH4为还原剂,反应时间8h时具有较好的还原效果,以下实验制备石墨烯均以NaBH4为还原剂。2. Au-TiO2-RGO复合材料的制备、表征及光催化性能分析。以天然鳞片石墨为原料,通过Hummers法制备出氧化石墨,再以钛酸四正丁酯为Ti源,氯金酸为金源,硼氢化钠为还原剂,采用一步水热法制备Au-TiO2-RGO复合材料,并利用XRD、FT-IR、SEM、TEM等手段对其进行表征,通过改变实验条件,分别探讨了溶剂、Au不同负载量、HCl加入量、H2O2/Styrene摩尔比、催化剂用量、反应时间等对光催化苯乙烯环氧化反应的影响,研究表明,在以H2O2为氧化剂的苯乙烯环氧化反应中,该复合材料少量存在情况下且光照较短的时间即能表现出较高的活性。
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