为了应对水资源短缺和水质污染这一挑战,研究人员积极开发高效可持续的技术来获得清洁淡水。其中,膜分离技术以其高效节能的特点代表着新型解决方案的发展方向。在众多膜中,二维膜以其分离性能高,化学及热稳定性好,机械性能优异等特点,引起科学家的广泛关注。二维膜是由二维纳米片堆积组装而成的,其分离原理是利用片层间距和纳米片上的孔获得清洁水。当前仅有一小部分二维纳米片被组装成分离膜,其它种类的二维膜依然有待开发研究。本论文以二维g-C3N4纳米片为研究对象,设计并组装出基于g-C3N4纳米片的二维膜。以提高二维膜的稳定性和分离性能为目的,加深传质的研究深度,拓展二维纳米片的其它应用功能。本论文的具体研究内容如下:(1)以热浓盐酸预处理g-C3N4粉末,和后续超声剥离相结合的方式制备出带有纳米孔和未剥离碎片的g-C3N4纳米片,纳米片厚为0.5-1 nm,纳米孔的尺寸为1.5-3 nm。随后采用简单的真空抽滤方式制备出g-C3N4膜。160 nm厚的g-C3N4膜水通量为29 L m-2 hbar-1,对3 nm染料分子的截留率为87%,膜对粒子的截留率随着粒子尺寸的增大而增大,并且分离过程中残余液的浓度随着时间的延长而增大,表现出很明显的尺寸筛分特性。带有不同性质电荷的粒子溶液通过膜时,通量相差不大,膜对外界电荷不敏感。另外纳米片溶液的Zeta电位随着pH急剧变化,且电负性也极易发生改变,但不同pH的水溶液透过膜的速率并无明显区别,膜表现出了很好的酸碱稳定性。最后,随着外加压力的增大,膜的水通量线性增加,纳米孔在0.6 MPa的压力下未发生变形,依然保持足够的硬度和机械强度。g-C3N4膜优异的稳定性能主要得益于未剥离的碎片在纳米片层间起到的物理支撑作用,以及纳米片上的孔减少传输路径。(2)溶剂在疏水性g-C3N4膜中的传输速率随着溶剂疏水性的增大而减小,和溶剂粘度无关,该规律符合滑流特性。分子动力学模拟结果从理论上证实了疏水性极强的正己烷分子通过g-C3N4纳米片层的阻力非常大,而亲水性的水通过阻力非常小。这主要是因为正己烷分子与g-C3N4作用力非常强,而水分子与g-C3N4作用力非常弱。其次,水分子在g-C3N4纳米片间的速度分布曲线为平台状,是典型的滑流特征曲线。这点区别于将O引入到C材料后,导致水的传输行为从滑流转变为粘性流,而电负性介于C和O之间的N,引入到C材料后,对水的传输行为影响较小。(3)采用热剥离的方式制备出g-C3N4纳米片,利用价格低廉的商业化聚丙烯酸(PAA)调节纳米片层间距。将PAA和g-C3N4纳米片简单的混合抽滤后,得到g-C3N4-PAA杂化膜。g-C3N4纳米片上的NH官能团和PAA上的COOH官能团形成分子间的氢键,PAA能牢固地和g-C3N4纳米片结合。亲水性小分子量的PAA掺入到g-C3N4膜后,杂化膜的厚度增加,表面粗糙度下降以及亲水性增强。当PAA插入量从0增加到10%时,水通量从47.5增加到117 L m-2 h-bar-1,对3 nm染料分子的截留率从85%下降到83%,但PAA插入量从10%增加到50%时,水通量却只增加到143.1 L m-2 h-bar-1,截留率却仅有70%。少量插入的PAA能有效增大纳米片层间距,提高膜的分离性能,但过量的PAA导致无序孔的形成,导致膜的分离性能下降,这些无序孔还极大降低了膜的抗污染性能。插入量为10%的g-C3N4-PAA杂化膜对杂质粒子以物理筛分为主,其切割分子量为5.7kDa。(4)采用热剥离的方式制备出g-C3N4纳米片,水解的方式制备出5 nm的Fe(OH)3纳米颗粒,利用真空抽滤将g-C3N4纳米片负载于多孔基底上,然后采用真空蒸发的方式将Fe(OH)3纳米颗粒沉积到g-C3N4支撑层上,制备出Fe(OH)3/g-C3N4复合分离膜。这里,g-C3N4膜不起分离作用,仅仅用作支撑,由Fe(OH)3纳米颗粒组成的分离层负载于支撑层上。Fe(OH)3/g-C3N4复合分离膜的纯水通量为48 L m-2 h-1 bar-1,对3 nm染料分子的截留率高达99.9%,切割分子量为710 Da,这一性能远高于单纯g-C3N4膜的。复合膜优异的性能得益于纳米颗粒彼此之间形成具有很窄孔径分布的空隙。得益于无机材料的特性,Fe(OH)3/g-C3N4复合膜对有机溶剂具有优异的耐受性,且在pH值3-11的水溶液下保持结构稳定。其次,在0.3 MPa的外在压力下,纳米颗粒之间的孔能够保持稳定。