【摘 要】
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本文针对Pt/TiO2催化剂,通过两种不同的策略对其进行处理以期提高其H2-SCR性能。并利用一系列表征方法,深入探究改良后催化剂活性提升的原因所在。牺牲碳层策略合成的Pt/TiO2
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本文针对Pt/TiO2催化剂,通过两种不同的策略对其进行处理以期提高其H2-SCR性能。并利用一系列表征方法,深入探究改良后催化剂活性提升的原因所在。牺牲碳层策略合成的Pt/TiO2-D催化剂相较于未处理的Pt/TiO2展示出了优异的低温脱硝性能和更宽的活性温度窗口(100-250℃)。物性表征结果发现,经处理后的Pt/TiO2-D催化剂金属载体相互作用(SMSI)得以大幅提升,使得Pt与TiO2之间发生了电子的转移(从Ti到Pt),得到电子的铂物种大多以Pt0的形式存在,而且金属态的铂更有利于H2的活化。原位DRIFTS实验表明,SMSI效应不仅促进了催化剂吸附氮氧化物的能力而且其反应速率也得到了显著提升。此外还发现经修饰的Pt/TiO2-D上在反应过程中生成了新的中间活性NHx物种。研究了不同气氛处理后Pt/TiO2的H2-SCR性能。活性测试结果表明,经氢气处理后的Pt/TiO2-H2催化剂其低温脱硝性能明显提升,而氧气处理后的Pt/TiO2-O2催化剂与未经处理的催化剂呈现出相似的活性趋势。XPS和CO吸附红外结果表明,Pt/TiO2-H2催化剂上大部分Pt被还原成了金属态,金属态和氧化态铂的共存使得催化活性得以提升。原位红外实验表明,Pt/TiO2-H2催化剂能够吸附更多的NOx活性物种并具有更快的反应速率。
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