锰掺杂全无机钙钛矿量子点及其在白光LED中的应用研究

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全无机钙钛矿量子点CsPbX3(X=C1、Br或I)因具有一系列无与伦比的光学特性:如窄发射半高宽(可小于15nm)、高荧光量子产率(超过90%)以及发射谱可覆盖整个可见光区域(400~780nm),使其在LED、太阳能电池、激光等领域被广泛关注。然而不幸的是其元素组成中有重金属Pb,这将会极大限制其应用。钙钛矿量子点优越的发光特性主要是由它[PbX6]4-八面体所决定的,因此在保留量子点优越发光性能前提下使用Mn2+部分替换Pb2+可降低其毒性。Mn2+橙光发射主要来源于其4T1→6A1能级跃迁并且在Mn2+掺杂钙钛矿中具有宿主激子到Mn2+激活剂之间的能量传递现象。值得注意的是,Mn2+掺杂钙钛矿量子点不仅能够降低Pb元素使用降低其毒性而且能够有效提高其结构稳定性。本论文主要对Mn2+掺杂全无机钙钛矿量子点光学特性、显微结构、稳定性以及应用方面进行研究。主要工作内容如下:第二章以热注入方法制备Mn2+掺杂钙钛矿,得到双光量子点发射同时可抑制多色光混合带来的重吸收效应。通过证明Mn2+掺杂量高的CsPbC13样品具有很强的激子到Mn2+的能量传递而来的橙光发射并对其进行阴离子交换得到可用蓝光激发Mn:CsPb(Cl/Br)3量子点。以Si02包裹的策略来解决Mn2+掺杂钙钛矿稳定性不佳的问题,并将复合量子点运用于在白光LED上。第三章采用溶剂热方法合成Mn2+掺杂钙钛矿量子点。将溶剂热和传统热注入法两种方法合成的Mn:CSPbC13量子点进行长期稳定性测试发现前者稳定性更为优异,这证明了该方法优势。对Mn:CsPbCl3量子点进行阴离子交换并对所得的多色发光Mn:CsPb(Cl/Br)3量子点光学特性进行研究。结合Mn:CsPb(Cl/Br)3量子点光谱结果探究其在白光LED和精确的温度传感领域研究价值。第四章以六方相CsMnC13量子点为基体在室温下进行Mn2+→Pb2+逆向阳离子交换成功制备立方相CsPbxMn1-xCl3量子点。同时我们证明了该阳离子交换伴随两步相变发生。利用相变过程光谱表征可证明在Mn2+:Cs4PbC16内不存在Cs4PbC16激子和Mn2+能量传递但在Mn:CsPbC13量子点中却发现很强宿主激子到Mn2+的能量传递,同时Br离子加入会减慢相转变的速率。
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