石墨烯作为一种零带隙的二维晶体材料,具有优异的光学、电学、机械与热学性能,具有非常广泛应用前景。在几种石墨烯材料中,化学气相沉积方法(CVD)制备的石墨烯薄膜具有大面积,高质量,层数可控等优点,更接近理论完美的石墨烯,可以被用作制作电子器件的原材料。然而,石墨烯本身的零带隙特性使其在半导体工业中的适用性不足,同时石墨烯由于其稳固的六元环结构呈现的化学惰性不利于其在参与化学反应相关应用方面的发展。因此,CVD石墨烯的改性作为一种非常有效的方式提高了其应用的深度与广度;常见的CVD石墨烯的改性主要有取代掺杂、共价和非共价改性等方式。同时,理论研究表明双层或者多层石墨烯表面通过共价改性连接基团(氢、羟基等)有助于石墨烯层间sp2杂化转变成sp3杂化成键,从而合成一种连续的二维金刚石薄膜。本论文的第一个工作是通过微弱的氧等离子体对CVD石墨烯表面进行修饰改性,而后负载上金属纳米粒子,并研究其电化学催化活性。实验中,我们通过微弱的氧等离子体对CVD石墨烯表面进行修饰,然后在薄膜上通过水热的方法生长一层具有均匀的尺寸的的铂纳米粒子(Pt NPs),由此制备得到Pt NPs/CVD石墨烯复合薄膜(Pt-CVDG)。由于CVD石墨烯的单层特征,Pt NPs/CVD石墨烯复合薄膜中Pt的质量负载高于80 wt.%,远高于传统Pt-碳杂化催化剂(20 wt.%)。同时,我们获得的超薄复合膜可以如同CVD石墨烯那样转移到任意基底,进行多方面的应用。通过转移到玻碳电极上进行电化学测试,其表现出超高的电化学活性比表面积与高效的甲醇催化氧化(MOR)活性。通过进一步将Ru沉积到Pt-CVDG膜上,Ru覆盖率约为32%时,PtRu/CVD石墨烯的催化剂薄膜在甲醇氧化中的电流密度提高了 2.5倍,并且显著降低了其催化起始电位。我们认为CVD石墨烯的优异电导率和修饰在CVD石墨烯表面上的Pt NPs的fcc(100)的择优取向性以及Ru与Pt的良好分散度是提高PtRu/CVD石墨烯复合薄膜的MOR活性的原因。根据我们在Pt NPs的直径约为3nm的统计中发现,样品中Pt的电化学活性比表面积和质量比活性电流密度均优于大多数Pt基纳米结构。同时据我们所知,此前CVD制备的石墨烯薄膜尚未用于承载金属纳米粒子薄膜用于催化。本论文的第二个主要工作是探索双层或者多层石墨烯表面通过共价改性连接羟基或氢基官能团,从而使石墨烯层间sp2杂化转变成sp3杂化成键,合成一种连续的二维金刚石薄膜,这里我们称之为金刚石烯。根据早期文献中实验与理论模拟的结果表明,双层或者多层石墨烯表面通过共价改性连接基团(氢、羟基等)有助于石墨烯层间sp2杂化转变成sp3杂化成键,合成金刚石烯。在此我们使用金刚石对顶砧装置对转移获得的悬空的CVD双层石墨烯(BLG)的高压处理,水作为传压介质(PTM),并通过原位的拉曼光谱进行表征获得CVD双层石墨烯在高压下形成二维sp3杂化碳结构金刚石薄膜烯提供了光谱证据。而当使用硅油作为PTM的时,拉曼光谱表明BLG样品结构没有发生明显的改变,证明水在其中起着重要的作用。CVD双层石墨烯以高压诱导的方式在表面接上羟基或氢基官能团,而水作为传压介质提供了必要的基团覆盖,诱导双层石墨烯层间成键,从而形成了金刚石烯。