基于石墨烯的凝胶材料具有优异和独特的化学和物理性能,在吸附、催化和传感器等领域有着广泛的应用前景。目前,虽然有多种方法能有效实现基于石墨烯的凝胶材料的制备,如水热法、化学还原法和模板法等,但是通常需要高温高压、添加还原剂或者模板等条件。因此,也带来了高成本和污染等问题,不利于基于石墨烯凝胶材料的大规模生产和实际应用。本论文从氧化石墨烯(GO)的醇水分散体系出发,利用γ射线辐射一步实现GO的还原和功能化,并进一步自组装得到自支撑基于石墨烯的凝胶材料,并对其形成机理以及在吸附和电化学领域的应用进行了研究。主要研究成果如下:1.对分散在多种脂肪醇-水溶液中的GO纳米片的丫射线辐射还原改性和自组装行为进行了研究,详细探究了醇-水溶液的pH值、醇-水的体积比(φa/w)、醇的种类、GO浓度和吸收剂量等因素对3D大孔还原氧化石墨烯(rGO)水凝胶形成过程的影响。结果表明在醇-水溶液中,γ射线辐射将同时引发GO的还原和表面羟烷基链改性,此过程是控制GO纳米片自组装行为的关键。在强酸性条件(pH ≤ 2)下,表面羟烷基链改性的rGO纳米片通过疏水作用和氢键作用自组装形成自支撑3D大孔石墨烯水凝胶(SGH),经冷冻干燥后,得到低密度(4mg/cm3)的石墨烯气凝胶(SGA)。由于所制备的SGA是由表面羟烷基化的rGO纳米片构成,使得其对大多数极性和非极性有机溶剂(如DMF、甲苯、氯仿等)都具有很好的吸收性能,尤其是对醇类分子(吸收量>147 g/g)。这一结果意味着本方法制备的SGA材料有望用于多种有机物的吸附分离。2.与异丙醇类似,叔丁醇也能有效清除HO·和H·,但文献中却报道γ射线辐照对分散在叔丁醇-水溶液中的GO纳米片几乎没有明显的还原作用。本论文考察了 GO的叔丁醇-水分散液在多种辐照条件下的产物形貌,发现在合适的辐照条件下,在叔丁醇-水溶液中同样能够得到自组装形成的SGH。通过SEM、FT-IR和Raman光谱以及XPS等表征方法,证明构成SGH的GO纳米片已发生部分还原,同时修饰上了叔丁醇分子。同样地,叔丁醇-水溶液中SGH的形成也需要在强酸性条件下才能形成。这个结果进一步证实了 GO纳米片在醇水溶液中的γ射线辐射效应表现为部分还原和羟烷基化,其程度和速度受到体系pH值,醇的浓度和分子结构、GO浓度和辐照条件(吸收剂量率和吸收剂量)的影响,最终决定了GO纳米片在辐照过程中的自组装行为。3.在上述γ射线辐射引发GO在醇水溶液中自组装机理的指导下,我们将H2PtCl6分散在GO的醇-水分散液中,通过γ射线辐射,在GO纳米片进行自组装的同时,进行H2PtCl6的辐射还原形成Pt纳米粒子,一步得到了负载Pt纳米粒子(粒径为1-5nm)的SGH (SGH-Pt)。经冷冻干燥后,得到负载Pt纳米粒子的SGA (SGA-Pt),并作为电容器电极材料考察了其电化学性能。研究结果表明,Pt纳米粒子含量为41%时,比电容达到206.8 F/g,经过4500次充放电循环后,比电容保留了 98 %。这说明所制备的SGA-Pt具有足够高的比电容和优异的循环稳定性,有望用做超级电容器的电极材料。4.分别将导电聚合物单体吡咯(Py)和3,4-乙撑二氧噻吩(EDOT)溶于GO的醇-水分散液中,首次利用γ射线辐射的方法,同步实现GO自组装和单体的辐射聚合,一步得到导电聚合物/石墨烯复合凝胶(CP-GH),并通过红外光谱、XPS、SEM、TEM和Raman光谱等对其化学结构和形貌进行了表征,并对单体的聚合机理进行了探讨。结果表明,在辐照过程中,GO纳米片的还原和自组装并没有受到单体以及所生成的聚合物的影响,而单体聚合生成的导电聚合物则负载在rGO骨架上。对聚吡咯-GO复合凝胶(PPy-GH)的电化学性能研究发现,Py加入量较少时(5和10μL)所制备出来的复合凝胶的充放电循环性能相对稳定,而在Py加入量较多时(20 μL)其充放电循环性能出现异常不稳定的现象。这可能是过量的Py单体导致聚合不充分造成的。本工作对于导电聚合物/石墨烯材料的高能辐射制备具有很好的指导意义。