作为层状材料的一大重要分支,过渡金属二硫族化合物（transition metal dichalcogenides,简称TMDs）以其简单的晶体结构和众多新奇的电子性质成为了研究的热点。高压,作为一种能有效调节相邻层间距离和层内原子相互作用的纯净手段,在TMDs的研究中得到了广泛的应用。压力可以调控绝缘-金属态转变、抑制电荷密度波、诱导超导电性等,使得TMDs在高压下呈现出丰富的电子性质变化。TMDs最吸引人的地方便在于其类似于石墨烯的层状结构,但纵观前人的高压研究,我们发现这些研究的压力范围还很有限,缺乏深入探索高压下TMDs层间相互作用与其物性之间联系的研究。除此之外,前人的高压研究也很少涉及到结构调制对TMDs电子性质的影响。针对上述问题,我们分别选择了1T、2H和层间重堆垛（Restacked）TaS2这三种在常压下结构稳定且具有奇异电子性质的材料作为研究对象,探索了其在超高压下的电子性质和晶体结构变化。研究结果发现,三种不同结构的TaS2在高压下表现出不同的电学性质和结构演化,对研究其他TMDs材料的高压行为具有重要指导意义。具体研究内容和结果如下:1、利用高压低温电输运和同步辐射XRD测试手段研究了1T-TaS2的高压结构相变及超导电性变化。研究发现,1T-TaS2在高压下分别经历三次结构相变,首先畸变为“distorted 1T”结构,然后转变为亚稳态的非层状结构,最终完全相变为非层状的I4/mmm结构。相比于原层状1T结构,I4/mmm相TaS2具有更强的超导电性。理论计算表明该结构具有强的电子-声子耦合作用。1T-TaS2的超导相图在20 GPa左右呈现“穹顶”式形状,这被归因于原1T结构在压力下的结构畸变。当压力超过45 GPa且体系转变为非层状结构之后,超导临界温度Tc得到了再增强,并在最高研究压力下达到～7 K。这是首次在TMDs中发现压致超导再增强的现象,必将激发更多的理论和实验研究来探索这一现象。高压下1T-TaS2的结构演变过程也为研究其他TMDs的高压行为提供了重要依据。2、利用高压低温电输运和同步辐射XRD手段研究了2H-TaS2在超高压下的结构和超导电性演化规律。电输运测试结果发现,2H-TaS2初始超导态（SC-I）先随压力的增加而增强,进而在～10 GPa后呈现随压力减弱的趋势,然后在100GPa以上出现再次增强的现象。这种再增强的趋势维持到了本次研究的最高实验压力208.6 GPa。此外,该体系在86.1 GPa左右出现了一个新超导态（SC-II）,初始临界温度Tc达到了9.6 K。随着压力增加,SC-II的Tc迅速增加,并在157.4GPa达到了最大值16.4 K,这是当前所有TMDs中最高的超导记录。原位高压XRD和霍尔效应测试结果发现SC-II的出现伴随着结构相变和空穴型载流子浓度的同步增强。2H-TaS2中出现的这一新超导态可归因于压力诱导的结构调制引起费米面附近电子态的变化。在2H-TaS2中发现的这一新超导态,不仅为TMDs的研究带来了新的广阔前景,还拓展了层状材料的高压研究领域。3、利用高压低温电输运和同步辐射XRD手段对Restacked-TaS2进行了结构演化及超导电性研究。研究发现,随着压力的增加,初始超导态的Tc在6.4 GPa达到最大,随后便开始下降。当压力增加至15.1 GPa,体系正常态的电阻-温度曲线向类半导体趋势转变,并在37.8 GPa左右完全转变为类半导体特征。压力超过40.4 GPa后,类半导体趋势开始衰退,并在150 GPa开始向金属态趋势转变。在这一过程中,初始超导态一直存在,且保持衰退的趋势,最终在高压下完全消失了。而一个新超导态在67.1 GPa左右出现,Tc随压力增加迅速增大。压力增加至150 GPa时,新超导态的Tc达到了最高值16.2 K,并在之后基本保持不变。高压XRD谱显示Restacked-TaS2的结构对称性在高压下没有发生明显改变。Restacked-TaS2在高压下不同于母体2H-TaS2的丰富电学性质变化与其重新堆垛的结构及其高压下发生的层间滑移等密切相关。我们的研究结果表明高压下层间排布方式和相互作用的改变对TMDs的电子性质具有重要影响。