论文部分内容阅读
掺杂SnO2稀磁材料优异的物化性能,特别是巨磁矩和高居里温度的出现,使其在稀磁半导体领域展现出极大的应用潜力和理论研究价值。然而长期以来, SnO2稀磁材料的铁磁性来源及物理机制都是未能解决的两大关键问题。为此,本文采用磁控溅射和溶剂热法分别制备了Co掺杂SnO2稀磁薄膜和Co/Zn掺杂SnO2纳米棒,系统研究了工艺参数对材料微观结构和磁性能的影响,揭示微观结构和磁性能的关系,从实验和理论两方面阐述了SnO2基稀磁材料的上述问题。为澄清SnO2基稀磁材料的铁磁性来源,本文采用基于同步辐射的X射线吸收精细结构技术及相关理论计算,深入分析了掺杂元素的局域结构。结果表明SnO2稀磁薄膜和纳米棒为金红石结构的SnO2相,掺杂元素成功替代了SnO2晶格中的Sn元素,由此证明所制备的掺杂SnO2薄膜和纳米棒为具有本征铁磁特性的稀磁材料。在探讨SnO2基稀磁材料铁磁性物理机制上,本文通过制备具有室温铁磁性的绝缘态Co掺杂SnO2（Co-SnO2）稀磁薄膜,有效分离了结构缺陷和载流子对材料磁性能的影响。首先通过使用不同靶材、改变薄膜沉积参数、调节SnO2缓冲层厚度,证明结构缺陷对Co-SnO2稀磁薄膜铁磁性具有调制作用。在此基础上,采用不同工艺热处理和N元素共掺杂工艺,分别研究了施主缺陷和受主缺陷（即点缺陷）对Co-SnO2稀磁薄膜铁磁性的调节,确定点缺陷是影响铁磁性的根本因素,从而成功证明了束缚磁极化子（BMP）模型在解释掺杂SnO2稀磁材料铁磁性机制上的合理性。为进一步验证BMP模型在不同维度SnO2基稀磁材料中的普适性,本文采用溶剂热法制备了室温铁磁性的Co-SnO2纳米棒,证实纳米棒中同时存在由结构缺陷调制的长程铁磁有序和邻近Co离子间的反铁磁耦合,该结果同样符合BMP模型的理论机制。此外,在非磁性Zn元素掺杂SnO2纳米棒中还观察到明显的铁磁性,结合微观结构分析表明材料的铁磁性来源于Zn掺杂诱导的锡空位,铁磁性强弱与锡空位的浓度密切相关。该结果为基于d0机制的第一性原理计算提供了实验数据支持,并开拓了设计新型SnO2基稀磁材料的思路。