【摘 要】
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随着不断增长的能源消耗,开发可持续发展的新能源尤为重要。可充电锂离子电池作为绿色新能源的储存设备成为了研究的热点。本论文用共沉淀方法合成了可用作锂离子电池正极材料的LiNi0.3+yCo（0.7-y）/2Mn（0.7-y）/2O2三元正极材料。通过调控镍、钴和锰的配比及合成工艺条件来研究材料电化学性能的变化,得出LiNi0.5Co0.25Mn0.25O2的电化学性能最优。针对LiNi0.5Co0.
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随着不断增长的能源消耗,开发可持续发展的新能源尤为重要。可充电锂离子电池作为绿色新能源的储存设备成为了研究的热点。本论文用共沉淀方法合成了可用作锂离子电池正极材料的LiNi0.3+yCo（0.7-y）/2Mn（0.7-y）/2O2三元正极材料。通过调控镍、钴和锰的配比及合成工艺条件来研究材料电化学性能的变化,得出LiNi0.5Co0.25Mn0.25O2的电化学性能最优。针对LiNi0.5Co0.25Mn0.25O2阳离子混排和相变等原因导致倍率性能差、循环稳定性低的问题,对其进行金属离子的掺杂改性研究,并对改性后的材料进行结构、形貌、组成和电化学性能表征。以镍、钴、锰的硫酸盐为原料、NaOH为沉淀剂、氨水为络合剂制备前驱体,再对前驱体进行球磨、预烧和煅烧得到材料,并对其进行电化学性能的研究。研究结果表明:在氨水浓度为0.4mol/L、预烧温度为450℃、煅烧温度为850℃和煅烧时间为12h的条件下,合成的LiNi0.5Co0.25Mn0.25O2的电化学性能较好。且LiNi0.5Co0.25Mn0.25O2为α-NaFeO2结构,无其它杂相;过渡金属离子化合价分别为:Ni2+/Ni3+、Co3+和Mn4+。在电压范围为2.7-4.3V,放电电流密度为0.1 C时材料的放电比容量为178.9mAh/g;1.0C时放电比容量为110.7mAh/g,循环10次后,放电比容量为104.8mAh/g,容量保持率为94.7%。对LiNi0.5Co0.25Mn0.25O2进行Zr4+掺杂得到Li(Ni0.5Co0.25Mn0.25)0.99Zr0.01O2材料。以0.5C和1.0C放电,其放电比容量分别为151.0mAh/g和138.9mAh/g,经大倍率放电后回到0.1C,放电比容量为173.3mAh/g。以0.1C电流密度循环45次,首次放电比容量为179.6mAh/g,循环保持率为87.5%。这是由于Zr4+掺杂稳定了材料的结构,扩大了层间距,进而提高了材料的电化学性能。进行Al3+和Zr4+共掺杂得到Li(Ni0.5Co0.24Mn0.25Al0.01)0.99Zr0.01O2材料在0.1C、0.2C、0.5C和1.0C下放电比容量分别为:182.0mAh/g、148.3mAh/g、123.5mAh/g和110.3mAh/g;以0.1C循环45次后,容量保持率为49.0%。对LiNi0.5Co0.25Mn0.25O2又进行了Mg2+和Nb5+掺杂,并研究了得到的材料的电化学性能的变化。适量的Mg2+掺杂能够减少阳离子混排,得到较好的层状结构材料,提高材料的循环稳定性。Li(Ni0.5Co0.25Mn0.25)0.98Mg0.02O2在0.1 C时首次充电比容量和放电比容量分别为193.7mAh/g和177.3mAh/g,库伦效率为91.6%。Nb5+掺杂不会破坏材料的晶体结构,且晶胞参数a、c和V的增大,扩大了层间距,有利于锂离子的扩散。再者,Li(Ni0.5Co0.25Mn0.25)0.99Nb0.01O2比LiNi0.5Co0.25Mn0.25O2存在更多的晶格氧而表面锂盐杂质的氧更少。Li(Ni0.5Co0.25Mn0.25)0.99Nb0.01O2材料倍率性能优异,放电电流密度为0.1C、0.2C、0.5C和1.0C时的放电比容量分别为:204.6mAh/g、186.0mAh/g、163.5mAh/g和141.6mAh/g,当电流密度再次回到0.1C时,放电比容量高达174.1mAh/g。
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