【摘 要】
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随着人口激增以及工业的快速发展,尿素在全国甚至全球范围内将会面临着更大的需求。同时,温室气体排放量越来越大,加快能源及高污染行业的绿色低碳转型和发展以及推动能源科技进步和创新是实现“双碳”目标的重要举措。利用环境友好、操作简单、成本低廉的光催化技术将N2和CO2偶联合成尿素成为了缓解能源危机和环境问题的重要研究课题。惰性气体在光催化剂表面吸附作用弱、C=O键和N≡N键高度稳定而缓慢裂解以及存在与C
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随着人口激增以及工业的快速发展,尿素在全国甚至全球范围内将会面临着更大的需求。同时,温室气体排放量越来越大,加快能源及高污染行业的绿色低碳转型和发展以及推动能源科技进步和创新是实现“双碳”目标的重要举措。利用环境友好、操作简单、成本低廉的光催化技术将N2和CO2偶联合成尿素成为了缓解能源危机和环境问题的重要研究课题。惰性气体在光催化剂表面吸附作用弱、C=O键和N≡N键高度稳定而缓慢裂解以及存在与C-N偶联反应竞争的平行还原反应进一步抑制了光催化制备尿素的催化性能。因此合理设计和制备高催化活性的光催化剂始终是该领域的研究热点和难点。基于此,本论文利用水热法合成具有氧空位可调的介孔CeO2纳米材料,主要探究氧空位浓度对光催化制备尿素的性能及其内在机理的关系,并实现了在温和的环境条件下通过光催化反应将CO2和N2共同转化为尿素。同时,采用沉积-沉淀法把过渡金属钯（Pd）负载在CeO2纳米材料的表面,通过加强电荷转移来进一步提升半导体光催化剂光催化制备尿素的反应性能。具体研究内容如下:1、本工作中我们通过制备介孔结构的CeO2纳米材料作为光催化剂,并且在Ar/H2（90%:10%）气氛下通过不同的温度进行煅烧,进而获得具有氧空位浓度可调的CeO2-x纳米棒,旨在通过引入氧空位来增强光催化剂对惰性气体N2和CO2的靶向吸附和活化。其中,经过500℃煅烧所获得的CeO2-500 NPs在C-N偶联合成尿素的反应中表现出较高的光催化活性,其尿素产率达到6.45μmol g-1h-1。结果表明介孔CeO2-x催化剂表面上存有氧空位确实对CO2和N2的吸附具有一定的促进作用,从而提高光催化C-N偶联产生尿素的催化活性。此外,我们还建立了一系列的表征方法,包括X射线光电子能谱（XPS）、电子顺磁共振波谱（EPR）以及电子能量损失谱（EELS）以确定氧空位的存在和分布,进一步揭示氧空位缺陷在光催化制备尿素中的作用。同时,使用密度泛函理论对光催化C-N偶联反应进行了机理研究。2、本工作采用沉积-沉淀法制备了过渡金属钯（Pd）修饰CeO2纳米棒（并将其作为光催化剂）,研究该光催化剂在温和条件下实现C-N偶联反应合成尿素的光催化效果。实验结果表明,7%Pd-CeO2 NPs对光催化合成尿素表现出最高的催化活性,尿素产率达到9.20μmol g-1 h-1（为CeO2 NPs的3.7倍）。同时我们也考察了负载有其他金属的二氧化铈基材料作为光催化剂时的光催化性能,其中7%Ag-CeO2 NPs,7%Au-CeO2 NPs,7%Pt-CeO2 NPs的催化性能均低于7%Pd-CeO2 NPs(分别为5.50μmol g-1 h-1,3.33μmol g-1 h-1和2.55μmol g-1 h-1)。综合研究也进一步证实在CeO2（111）/Pd（111）界面中出现的空间电荷区不仅有效地促进了惰性气体CO2和N2的捕获和活化,而且稳定了关键中间体（*NCON）的形成。此外,我们通过光电流测试、紫外-可见漫反射光谱、荧光光谱（PL）、电化学阻抗（EIS）等实验表征来深入了解Pd-CeO2NPs光催化剂的电荷转移机制。同时,密度泛函理论（DFT）计算结果表明,吸附的N2分子能够促进CO2转化为CO,且光催化尿素合成过程随后经历的是热力学可行的交替路径而不是末端路径。
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