论文部分内容阅读
进入二十一世纪以来,随着经济社会的高速发展,环境污染问题日益严重。半导体光催化技术作为一种能耗低、稳定性好、清洁无污染的新型技术,在环境污染治理领域受到了广泛关注。但是大多数光催化剂都有光响应范围窄和光生载流子复合效率高等缺点,限制了其在实际中的应用。因此,本文以具有可见光催化活性和高热稳定性的Bi24O31Br10为研究对象,探讨了制备方法对半导体材料光催化性能的影响,并对其反应机理进行研究。此外,还从拓宽Bi24O31Br10光响应范围至近红外区域和提高载流子分离效率这两个角度出发,通过与其他材料复合的方法对Bi24O31Br10进行改性,从而提高了其光催化活性。本文主要研究内容和结论如下:(1)以水和丙三醇的混合溶液作溶剂,在室温下通过调节pH成功制备了富含氧空位的Bi24O31Br10样品,同时还分别采用溶剂热法和高温煅烧法制备了结晶度更高的Bi24O31Br10以作对比。以难降解有机污染物的模拟溶液和低浓度流动相NO为目标污染物,探究了不同制备方法对Bi24O31Br10光催化性能的影响。实验结果表明采用室温沉淀法简易合成的Bi24O31Br10样品与另两种高温合成方法制得Bi24O31Br10样品相比具有更佳的可见光催化活性。通过XRD、SEM、TEM、TG/DTG、XPS、DRS、PL和光电化学等表征手段分析了Bi24O31Br10的物相组成、形貌结构、热稳定性和光学性质,进而对Bi24O31Br10的合成机理和引起三种样品光催化性能差异的原因展开探究。分析发现BOB-R样品因其更小的颗粒尺寸、更负的导带位置和最丰富的氧空位含量而具有最佳的可见光催化活性。(2)在室温下采用沉淀搅拌法成功制备了上转换荧光粉/Bi24O31Br10复合光催化剂。通过不同波长光照下光催化氧化流动相NO的实验发现,该复合样品不仅具备优良的紫外、可见光催化氧化能力,还展现了一定的近红外光驱动的NO氧化性能。结合光致发光光谱和紫外-可见漫反射等表征的分析,证明在上转换荧光粉独特的近红外光转化能力的作用下,Bi24O31Br10的光响应范围被成功拓宽至近红外区域,达到宽光谱响应。(3)通过一步溶剂热法制备了不同负载量的还原氧化石墨烯/Bi24O31Br10复合光催化剂。紫外-可见漫反射、光致发光光谱和电阻抗等测试结果表明,还原氧化石墨烯不仅能提高催化剂的光吸收能力,还能作为一种优良的电子载体和导体提高光催化剂内载流子分离的速率并有效抑制光生电子对的复合,从而使还原氧化石墨烯/Bi24O31Br10复合样品在可见光下降解罗丹明B(RhB)溶液和模拟太阳光下光催化还原CO2的性能均优于纯Bi24O31Br10样品。本研究探讨了不同制备方法对Bi24O31Br10光催化性能的影响,还分别制备了上转换荧光粉/Bi24O31Br10和还原氧化石墨烯/Bi24O31Br10复合光催化剂,成功将Bi24O31Br10的光响应范围拓宽至近红外区域以及降低了其载流子复合效率,为今后光催化剂的制备和改性提供了有力指导。